국외 전구물질 배출 및 수송이 국내 대류권 오존 연직 분포에 미치는 영향

국문 초록 (Abstract)

오존(O3)은 질소산화물(NOX)과 휘발성 유기화합물(VOCs)이 자외선에 의해 광화학 반응을 일으켜 생성되는 대표적인 2차 대기오염물질이다. 국내에서는 오존을 대기환경기준물질로 지정하여 농도를 관리하고 있지만, 다수 지역에서 기준을 초과하는 사례가 반복되고 있어 오존 농도 상승의 원인 규명과 체계적인 관리 정책 수립이 요구되고 있다. 한반도의 오존 농도는 국내 배출에 의한 국지적 생성뿐만 아니라 주변국에서 배출된 전구물질의 장거리 수송 영향을 함께 받기 때문에, 국외 기여도를 포함한 입체적인 분석이 필요하다.
본 연구에서는 2022년 ACCLIP(Asian Summer Monsoon Chemical and Climate Impact Project) 기간 동안 안면도에서 수행된 오존존데 자료를 활용하여 연직 오존 플럭스를 산정하고, 플럭스 크기와 지표 풍속을 기준으로 국외 수송 사례와 대기 정체 사례를 구분하였다. 또한, CMAQ(Community Multiscale Air Quality) 모델을 결합하여 한반도 상공의 국외 오존 수송 특성을 규명하고, 국외 NOX 및 VOCs 배출량 20%씩 감축한 시나리오를 모사하여 국외 전구물질 배출량이 국내 오존 농도에 미치는 영향을 평가하였다.
그 결과, 국외 수송 사례에서는 약 1~2 km 고도에서 강한 서풍 계열의 플럭스가 나타나 서해를 통한 국외 유입이 뚜렷하게 확인되었다. 국외 NOX 배출량 저감 시 국내 PAN 및 HNO3, NOX의 농도가 감소하고 모든 고도에서 오존 농도가 저감되었다. 특히 850 hPa 부근에서 최대 약 20~25 ppb의 기여농도를 보였다. VOCs 저감 시에는 국내 라디칼의 농도가 감소하는 동시에 지표면 부근의 오존 농도도 감소하였다. 또한, 배출량을 80% 감축한 이후 100% 감축 단계에서는 일부 권역에서 기여도가 감소하는 비선형 반응이 나타났다. 권역별로는 수도권, 중부권, 호남권에서 국외 기여도가 상대적으로 높았으며, 제주권과 영남권에서 낮게 나타났다. 고도별로는 850 hPa에서 기여도가 가장 크게 나타났고 500 hPa 상층에서는 비교적 작은 변화를 보였다. 이는 국외 유입된 전구물질과 중간생성물이 주로 하부 대류권에서 오존 생성에 강하게 기여함을 의미한다.
본 연구는 오존존데 연직 관측과 수치모델을 통합하여 국외 오존 수송의 연직 구조를 제시하고, 중간생성물 변화를 고려한 전구물질 기여 분석을 수행하였다는 점에서 의의를 가진다. 또한 국외 NOX와 VOCs 감축에 따른 고도별·권역별 오존 민감도를 제시함으로써, 동아시아 초국경적 오존 관리 정책 수립의 과학적 근거를 제공한다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Ozone (O3) is a representative secondary air pollutant formed through photochemical reactions of nitrogen oxides (NOX) and volatile organic compounds (VOCs) under solar radiation. Although ozone is regulated as a national ambient air quality standard pollutant in Korea, exceedances continue to occur in many regions, highlighting the need to identify the causes of ozone increases and to establish systematic management strategies. Ozone concentrations over the Korean Peninsula are influenced not only by local production from domestic emissions but also by long-range transport of precursors emitted from neighboring countries; therefore, a three-dimensional analysis that includes transboundary contributions is required.
In this study, ozonesonde observations obtained at Anmyeondo during the 2022 ACCLIP (Asian Summer Monsoon Chemical and CLimate Impact Project) campaign were used to calculate vertical ozone fluxes, and transboundary transport and stagnation cases were classified based on flux magnitude and surface wind speed. In addition, the Community Multiscale Air Quality (CMAQ) model was applied to elucidate the characteristics of transboundary ozone transport over the Korean Peninsula, and emission reduction scenarios with 20% decreases in foreign NOX and VOCs emissions were simulated to evaluate the impact of foreign precursor emissions on domestic ozone concentrations.
The results showed strong westerly ozone fluxes at altitudes of approximately 1~2 km during transboundary transport cases, clearly indicating inflow across the Yellow Sea. When foreign NOX emissions were reduced, domestic concentrations of PAN, HNO3, and NOX decreased, accompanied by ozone reductions at all altitudes, with maximum contributions of approximately 20~25 ppb near 850 hPa. Under VOCs reduction, domestic radical concentrations decreased, and ozone concentrations near the surface were also reduced. In addition, after an 80% emission reduction, some regions exhibited lower contributions at the 100% reduction stage, indicating nonlinear responses. Regionally, transboundary contributions were relatively high in the Seoul Metropolitan Area, Central, and Honam regions, while lower contributions were found in Jeju and Yeongnam. Vertically, the largest contributions appeared near 850 hPa, while relatively small changes occurred in the 500 hPa layer, indicating that transported precursors and intermediates mainly enhance ozone formation in the lower troposphere.
This study integrates ozonesonde vertical observations with numerical modeling to reveal the vertical structure of transboundary ozone transport and to evaluate precursor contributions while considering changes in intermediate species. Furthermore, by presenting altitude and region dependent ozone sensitivities to foreign NOX and VOCs emission reductions, this study provides scientific evidence to support transboundary ozone management strategies in East Asia.

목차 (Table of Contents)

• Ⅰ. 서 론 1
• 1. 대류권 오존의 특성 및 국내 농도 관리 현황 1
• 2. 국외 오존 및 전구물질의 유입 4
• 3. 동아시아 전구물질 배출량 변화 6
• 4. 대기질 모델을 활용한 기여도 분석 및 선행 연구 7
• 5. 연구목적 9
• Ⅱ. 방 법 10
• 1. 관측 자료 수집 10
• 1) 오존존데 관측 자료 10
• 2) 지상 관측 자료 12
• 2. 국외 유입 사례 선정 14
• 3. 대기질 모사 15
• 1) WRF 모델 15
• 2) CMAQ 모델 17
• 4. 배출량 조절 시나리오 20
• 5. 국외 배출 기여도 산정 방법 24
• 6. 모의 성능 평가 지표 26
• Ⅲ. 결 과 28
• 1. 오존 수평 플럭스 산출 결과 및 사례 분류 28
• 2. WRF-CMAQ 모델 통계 검증 34
• 3. 사례기간별 오존의 시공간적 분포 특성 비교 43
• 4. 사례기간별 고도에 따른 오존 국외 기여도 분석 49
• 5. 국외 배출량 변화에 따른 권역별 오존 기여도 변화 51
• 6. 국외 배출량 변화에 따른 국내 중간생성물 농도 변화 56
• 7. 국외 배출량 변화에 따른 권역별 민감도 분석 59
• Ⅳ. 결 론 62
• □ 참고문헌 65
• □ Abstract 69