리튬 이차전지 음극소재용 2차원 실리콘 그래핀-산화물 복합소재의 합성 및 전기화학적 특성 = Synthesis and Electrochemical Properties of Two-Dimensional Silicon-Graphene Oxide Composites for Lithium-Ion Battery Anodes

국문 초록 (Abstract)

실리콘(Si)은 높은 에너지밀도, 저렴한 가격, 낮은 환원전위로 인해 차세대 리튬이온전지(LIB) 음극 소재로의 잠재력이 매우 높다. 그러나 충·방전 과정에서 리튬과의 합금화 반응으로 인해 부피 팽창이 발생하며, 이로 인한 입자 파쇄와 전극 내 전기적 접촉 불안정성, 불균일한 SEI(Solid electrolyte interphase) 형성 등은 급격한 용량 감소와 열화로 이어진다. 이러한 구조적·화학적 불안정성은 실리콘 음극의 실질적 상용화를 저해하는 주된 원인으로 지적되고 있다. 이를 해결하기 위한 다양한 복합화 전략 중, 2차원(2D) 실리콘(Si)과 환원 그래핀 산화물(rGO)을 기반으로 한 복합체는 높은 비용량, 사이클링 중의 우수한 기계적 유연성, 그리고 비용 효율적인 대량 합성 가능성 덕분에 유망한 대안으로 부상하고 있다. 그러나 기존의 2D Si–rGO 복합체는 여전히 소재의 응집 및 Si–rGO 간의 약한 계면 결합으로 인해 구조적 안정성과 전도성이 제한되는 한계가 존재한다. 본 연구에서는 이러한 문제점을 극복하기 위해 층간 계면 구조(interlayer interface structure)를 갖는 2D Si 음극을 설계하였다. 이는 2D Si과 그래핀 산화물(graphene oxide, GO) 간의 정전기적 자기조립(electrostatic self-assembly)을 통해 형성한 후, 마그네슘열환원(magnesiothermic reduction) 과정을 통해 제조하였다. 이로써 형성된 복합체는 안정적인 계면 결합이 확보되었으며, 기존의 2D Si 기반 전극에 비해 사이클 안정성과 속도 특성이 크게 향상되었다. 합성된 전극은 100 mA g⁻¹의 전류밀도에서 1518 mAh g⁻¹의 높은 비용량과 79.8%의 ICE(Initial Coulombic Efficiency) 을 나타냈으며, 우수한 속도 특성을 보였다. 또한 장기 구동 시에도 1097 mAh g⁻¹의 높은 용량을 유지하며, 쿨롱 효율 역시 향상된 거동을 보였다. 결과적으로, 본 연구는 층간 계면 구조를 갖는 2D Si rGO 복합체를 설계함으로써 실리콘의 근본적인 부피 팽창 문제를 완화하고, 전극 계면 안정성 및 전도성을 동시에 향상시켰다. 이러한 접근은 Si 기반 음극 소재의 합리적 구조 설계 전략을 제시하며, 고에너지·고출력 리튬이온전지 개발을 위한 실질적 방향을 제안한다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Two-dimensional (2D) silicon (Si) and reduced graphene oxide (rGO)-based composites have emerged as promising anode materials for next-generation lithium-ion batteries (LIBs) due to their high specific capacity, mechanical flexibility during cycling, and cost-effective scalability. However, their practical application is still limited by challenges such as material agglomeration and weak interfacial bonding between Si and rGO. In this study, we address these limitations by engineering a 2D Si anode with an interlayer interface structure. This is achieved through the electrostatic self-assembly of siloxene and GO, followed by magnesiothermic reduction. The resulting composite features stable and efficient interfacial connections, which significantly improve both cycling stability and rate performance compared to conventional 2D Si-based anodes. The optimized anode delivers a high specific capacity of 1518 mAh g⁻¹ with an initial Coulombic efficiency of 79.8 % at 100 mA g⁻¹, along with superior rate capability. Notably, it retains a high specific capacity of 1097 mAh g⁻¹ at 1 A g⁻¹, coupled with improved Coulombic efficiency. These findings offer a promising pathway for the rational design of Si-based anode materials, advancing the development of high-energy, high-power LIBs.

목차 (Table of Contents)

• 제1장 서론 1
• 제2장 실험방법 및 측정 방법 5
• 2.1. 시료 준비 5
• 2.1.1 siloxene 및 siloxene-CTAB 합성 5
• 2.1.2 GO 및 siloxene-CTAB@GO 합성 5
• 2.1.3 P-Si@SiC@rGO, P-Si@rGO 및 P-Si 합성 5
• 2.2. 물성 분석 6
• 2.3. 전기화학 분석 6
• 제3장 결과 및 토론 8
• 제4장 결론 44
• 참고문헌 45
• 영문초록 51