Dynamic Modeling and MIMO Control of Ethanol– Water Mixture Reforming = 에탄올–물 혼합 개질 공정의 동적 모델링 및 다입출력(MIMO) 제어

국문 초록 (Abstract)

에탄올 수증기 개질(Ethanol steam reforming, ESR)은 고체산화물 연료전지(Solid oxide fuel cells, SOFCs)를 위한 저배출 수소 생산 경로로 유망하지만, 실제적인 다중 열전달(multi-mode heat transfer) 환경과 다변수 제어 요구 조건에서의 동적 열–반응 거동은 아직 충분히 규명되지 않았다. 본 연구는 물리 기반 1차원 동적 ESR 모델을 개발하고, 이를 이용하여 온도와 조성을 동시에 규제하기 위한 고급 다변수 제어 전략을 설계하고 비교 평가하였다. 개발된 모델은 Langmuir–Hinshelwood–Hougen–Watson(LHHW) 기반의 상세 반응속도식, 다중 열전달(대류, 축방향 전도, 양방향 복사), 그리고 Ni/Al₂O₃ 고정층 개질기 내 성분/에너지의 비정상(transient) 수지식을 포함한다. 실험은 증기-탄소비(steam-to-carbon, S/C) 1.5–3.85 및 공간속도(gas hourly space velocity, GHSV) 1964–6325 h⁻¹ 범위에서 수행되었으며, 정상상태 및 동적 운전 조건에 대해 모델 검증을 진행하였다. 제안 모델은 정상상태와 과도상태 모두에서 출구 온도, 수소 수율, CH₄ 전환율에 대해 높은 예측 정확도(R² > 0.96, MAPE < 4%)를 달성하였다. 동적 검증 결과, 벽면–가스 온도 차가 거의 일정하게 유지됨(약 60°C, 높은 S/C에서는 최대 80–100°C)이 확인되었으며, 이는 부하 변화 시 관찰되는 열 지연(thermal lag)을 설명하는 핵심 요인으로 나타났다. 또한 계단 응답(step response) 기반 식별을 통해 2×2 축소 상태공간(reduced state-space) 모델을 도출하여 제어기 설계를 용이하게 하였고, step-interaction 분석을 통해 조작변수와 제어변수 간 강한 교차 결합(cross-coupling)을 정량화하였다. 두 가지 다변수 제어 전략은 기능적 모의유닛(functional mockup unit, FMU) 연동(co-simulation)으로 구현되었다: (1) 구동기 제약을 명시적으로 반영하는 제약 조건 기반 모델예측제어(constrained model predictive control, MPC)와 (2) 정적 디커플러(static decoupler)를 포함한 디커플링 PID(decoupling PID) 제어이다. 계단 및 램프 형태의 설정값 추종 시험에서 MPC는 PID 대비 우수한 성능을 보였으며, 적분절대오차(IAE) 40–70% 감소, 정착시간(settling time) 20–90% 단축, 오버슈트는 거의 0에 근접(<0.5%)한 반면 PID는 1–8% 수준이었다. 역방향 계단(reverse-step) 전이에서는 MPC가 온도와 조성의 협조 제어를 유지한 반면, 디커플링 PID는 온도 제어에서 정착에 실패하여 상충 목표(conflicting objectives) 하에서의 안전 운전에 MPC의 필수적 역할을 확인하였다. 통계 분석 결과 또한 MPC의 우수성이 유의하게 확인되었으며(p < 0.001), 본 연구는 가변 부하 조건에서 온도와 조성의 동시 제어가 요구되는 ESR–SOFC 통합 시스템에 대해 MPC가 가장 적합한 제어 전략임을 검증하였다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Ethanol steam reforming (ESR) is a promising route for low-emission hydrogen production for solid oxide fuel cells (SOFCs), yet its dynamic thermal-reaction behavior under realistic multi- mode heat transfer and multivariable control requirements remain poorly understood. This work develops a physics-based one-dimensional dynamic ESR model and employs it to design and comparatively evaluate advanced multivariable control strategies for coordinated temperature and composition regulation. The model incorporates detailed Langmuir–Hinshelwood–Hougen–Watson (LHHW) kinetics, multi-mode heat transfer (convection, axial conduction, and bidirectional radiation), and transient species/energy balances for a Ni/Al₂O₃ fixed-bed reformer. Experiments were conducted over steam-to-carbon (S/C) ratios of 1.5–3.85 and gas hourly space velocities (GHSV) of 1964–6325 h⁻¹, with validation performed against steady-state and dynamic operating cases. The model achieved high predictive accuracy (R² > 0.96, MAPE < 4%) for outlet temperature, hydrogen yield, and CH₄ conversion under both steady-state and transient conditions. Dynamic validation revealed a nearly constant wall-gas temperature offset (~60°C, up to 80-100°C at high S/C) explaining observable thermal lag during load changes. A reduced 2×2 state-space representation identified from step responses facilitates control design, with step-interaction analysis quantifying strong cross-coupling between manipulated inputs and controlled outputs. Two multivariable control strategies were implemented via functional mockup unit (FMU) co- simulation: (1) constrained model predictive control (MPC) with explicit actuator constraints and predictive optimization, and (2) decoupling PID with static decoupler. Comparative evaluation under step and ramp setpoint trajectories demonstrate MPC's superiority: 40-70% lower integral absolute error (IAE), 20-90% faster settling times, and near-zero overshoot (<0.5%) versus PID's 1-8%. Under reverse-step transitions, MPC maintains coordinated regulation while decoupling PID fails to settle in temperature control, highlighting MPC's essential capability for safe operation under conflicting objectives. Statistical analysis confirms MPC's advantages (p < 0.001), validating it as the superior strategy for ESR-SOFC integration requiring simultaneous temperature and composition control under variable loads.

목차 (Table of Contents)

• 1. Introduction 1
• 1.1 Energy challenges and hydrogen economy opportunities 1
• 1.2 Hydrogen production methods and challenges 2
• 1.3 Advantages of bioethanol hydrogen production 5
• 1.4 ESR process and control challenges 9
• 1.5 Research status, gaps, and objectives 13
• 1.6 Contributions and novelty 16
• 1.7 Thesis organization 17
• 2. Research methods 19
• 2.1 Experimental system and operating conditions 19
• 2.2 Model development: kinetics, transport and balance equations 28
• 2.3 Control strategy design 41
• 2.3.1 Control objectives 42
• 2.3.2 Linearization and discretization 42
• 2.4 Model Predictive Control (MPC) design 44
• 2.4.1 Tuning and implementation 45
• 2.5 Decoupling PID control design 48
• 2.5.1 Tuning and implementation 49
• 2.6 Performance indicators 52
• 3. Results and discussion 53
• 3.1 Experimental results and model validation 53
• 3.1.1 Steady-state validation 53
• 3.1.2 Mass transport analysis 59
• 3.1.3 Reaction rate analysis 63
• 3.1.4 Heat transfer and temperature analysis 65
• 3.1.5 Dynamic validation 69
• 3.2 Coupling analysis 76
• 3.3 System response analysis 78
• 3.3.1 Single-loop response characteristics 78
• 3.3.2 Multivariable interaction effects 81
• 3.3.3 Analysis of step and reverse step setpoint changes 83
• 3.3.4 Analysis of ramp setpoint tracking 87
• 4. Conclusion 91
• Reference 97
• 국문 초록 108