Transparent Electrodes and Robust Stretchable Sensors using Carbon Nanotube Composites

국문 초록 (Abstract)

탄소나노튜브 복합재료를 활용한 투명 전극 및 견고한 신축성 센서

본 학위논문은 탄소 나노튜브(CNT)를 기반으로 한 두 가지 상보적 고분자 복합체 시스템을 대상으로, 나노 소재의 전기적·기계적 특성을 거시적 구조로 확장하여 실제 전자 소자로 구현하기 위한 공정 및 성능 최적화를 다루고 있다. 기존 투명 전극(예: ITO)은 고비용 진공 공정, 높은 에너지 소비, 취성, 희소 자원 의존성 등 구조적 한계를 지니며, CNT는 우수한 전기전도성과 기계적 강도를 보유하고 있음에도 강한 반데르발스 상호작용으로 인해 분산 및 공정화의 제약이 존재한다. 본 연구는 이러한 문제를 해결하고, 저비용·고확장성·환경적 지속 가능성을 갖춘 차세대 유연 전자 기술을 구축하는 데 주안점을 두었다. 1장은 본 연구의 기술적·과학적 배경을 제시하며, CNT–고분자 복합소재 개발의 필요성과 기존 투명 전극 및 신축성 전자소재의 한계를 정리하였다. 또한, 대면적 제조 가능성, 환경적 지속가능성, 기계적 유연성을 동시에 충족하는 소재 시스템의 요구조건을 제시함으로써, 이후 각 장에서 다루는 연구 방향과 설계 전략의 기반을 마련하였다. 2장에서는 투명 줄 발열(Joule heating) 응용을 위한 CNT–카복시메틸 셀룰로오스(CNT–CMC) 복합체 기반 그리드 구조를 설계·제작하였다. CMC의 높은 수용성과 CNT와의 우수한 계면 상호작용을 활용하여 유기 용매 및 고온 공정을 배제한 환경친화적 수계 공정을 확립하였다. 또한 SU-8 포토리소그래피 기반의 고내구성 PDMS 몰드(200회 이상 재사용 가능)를 이용하여 4인치 기판 상에 500 μm 라인 패턴을 균일하게 구현함으로써 공정의 경제성을 크게 향상하였다. 제작된 구조는 550 nm 파장에서 67.87%의 평균 투과율을 확보하였으며, CNT 함량 최적화를 통해 30% 조건에서 9.9 kΩ의 안정적 전기적 특성을 달성하였다. 기계적 신뢰성 분석 결과, 30° 굽힘 변형 후 6초 이내에 초기 저항으로 완전 회복되었으며, 반복 변형 조건에서도 저항 변화가 미미하였다. 또한 900 mW 구동 시 34.5°C의 온도를 2시간 이상 안정적으로 유지하여, 웨어러블 발열 소자 및 자동차 성에 제거 시스템과 같은 고전력 유연 전자 응용에 적합함을 확인하였다. 3장에서는 고탄성·전도성·기계적 안정성을 동시에 확보한 CNT/Ecoflex 나노복합체를 개발하고, 이를 기반으로 하는 촉각 감지 성능을 체계적으로 분석하였다. Ecoflex를 기지 재료로, 이소프로필 알코올(IPA)을 분산 매개체로 사용하여 CNT의 균일한 분산을 유도하였으며, 그 결과 변형 조건에서도 안정적 전도 경로를 유지하는 주름 기반 별 모양(wrinkled, star-like) 미세 구조가 형성되었다. 재료 분석 결과, 8.5 wt.% 및 9.1 wt.% 복합체는 전도성 저하 없이 향상된 탄성 특성을 보였으며, 모든 조성에서 약 1ε(100% 신장) 범위까지 선형 탄성 거동과 안정적 전기적 응답을 유지하였다. 촉각 센싱 특성 평가에서는 2 wt.% CNT/Ecoflex 복합체가 20 V 조건에서 최적의 감응도를 나타냈으며, 1.5 wt.% 복합체를 기반으로 제작한 장갑형 제스처 인식 센서가 복잡한 손동작을 높은 정확도로 추적·구별할 수 있음을 입증하였다. CNT–CMC 기반의 투명 발열 구조를 통해 투명 전극의 확장성과 신뢰성을 확보하였으며, CNT/Ecoflex 나노복합체의 기계적 유연성과 높은 감지 민감도를 활용한 고성능 촉각 센싱 플랫폼을 구현하였다. 이러한 연구 성과는 비용 효율적이고 에너지 절감형이며 환경적으로 지속 가능한 탄소 기반 기능성 재료의 실용화를 앞당기는 중요한 기술적 기반을 제공하며, 차세대 웨어러블 전자, 소프트 로보틱스, 에너지 효율 시스템 개발에 핵심적으로 기여할 것으로 기대된다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Transparent Electrodes and Robust Stretchable Sensors using Carbon Nanotube Composites

This dissertation investigates two complementary polymer-based composite systems incorporating carbon nanotubes (CNTs), with a focus on translating their intrinsic nanoscale electrical and mechanical properties into robust macroscale architectures suitable for practical electronic devices. Conventional transparent electrodes such as indium–tin oxide (ITO) suffer from critical limitations—including costly vacuum deposition, substantial energy consumption, brittleness, and dependence on scarce resources. Although CNTs possess high electrical conductivity (10³–10⁵ S/cm) and exceptional mechanical strength, their strong van der Waals interactions lead to agglomeration and hinder uniform dispersion. This work aims to address these limitations and establish low-cost, scalable, and environmentally sustainable material platforms for next-generation flexible electronics. Chapter 1 provides the scientific and technological background necessary to contextualize these studies, outlining the motivation for developing CNT–polymer composites and summarizing the limitations of existing transparent and stretchable electronic materials. This chapter also establishes the need for scalable, environmentally sustainable, and mechanically compliant material systems, forming the conceptual foundation for the research directions explored in the subsequent chapters. Chapter 2 presents the design and fabrication of a CNT–carboxymethyl cellulose (CNT–CMC) composite grid structure for transparent Joule heating applications. Leveraging the high-water solubility of CMC and its favorable interfacial compatibility with CNTs, an environmentally benign aqueous fabrication route was developed without the use of organic solvents or high-temperature processing. A reusable SU-8-based PDMS mold (capable of over 200 reuse cycles) was employed to produce uniform 500 μm line patterns on 4-inch substrates, significantly enhancing process cost-efficiency. The resulting grid films exhibited an average optical transmittance of 67.87% at 550 nm, and optimization of CNT content revealed that a 30% CNT loading yielded a stable resistance of 9.9 kΩ. Mechanical reliability testing demonstrated full recovery of the initial resistance within 6 seconds after 30° bending deformation, with negligible resistance fluctuations under repeated mechanical stress. Joule heating measurements further confirmed stable temperature maintenance at 34.5°C for over 2 hours under 900 mW input power, validating the suitability of the developed structure for high-power flexible devices such as wearable heaters and automotive defogging systems. Chapter 3 introduces CNT/Ecoflex nanocomposites that concurrently achieve high elasticity, electrical conductivity, and mechanical robustness, and evaluates their performance in tactile sensing applications. Ecoflex, a highly stretchable and biodegradable elastomer, was mixed with CNTs using isopropyl alcohol (IPA) as a dispersion medium to achieve uniform CNT distribution. The resulting composites exhibited a distinctive wrinkled, star-like microstructure that sustained stable conductive pathways under mechanical deformation. Material characterization revealed enhanced elasticity in low CNT-loading composites (8.5 wt.% and 9.1 wt.%) without compromising conductivity, while all compositions maintained linear elastic behavior and stable electrical responses up to ~1ε (100% strain). Tactile sensing evaluation demonstrated that the 2 wt.% CNT/Ecoflex composite achieved optimal responsiveness at 20 V, and a 1.5 wt.% composite was further implemented as a glove-based gesture recognition sensor capable of accurately tracking and distinguishing complex hand motions. A transparent heating structure based on CNT–CMC composites was developed to enhance the scalability and reliability of transparent electrodes, while a high- performance tactile sensing platform was realized using a CNT/Ecoflex nanocomposite exhibiting excellent mechanical flexibility and sensing sensitivity. Together, these advances establish a robust technological foundation for the practical implementation of cost-effective, energy-efficient, and environmentally sustainable carbon-based functional materials, with strong potential to drive progress in next- generation wearable electronics, soft robotics, and energy-efficient systems.

목차 (Table of Contents)

• Abstract i
• Table of Contents iii
• List of Tables viii
• List of Figures ix
• Chapter 1. Research overview 1
• 1.1. Overview of Carbon Nanotube–Polymer Composites 1
• 1.1.1. Significance of Macroscopic Structures Derived from Nanomaterials 1
• 1.1.2. Challenges in Practical Implementation of Carbon Nanotubes 2
• 1.2. Conductive and Transparent Composite Systems for Joule Heating 3
• 1.2.1. Transparent Electrode Technologies and Their Limitations 3
• 1.2.2. Development of Carbon Nanotube–Carboxymethyl Cellulose Composite Structures 5
• 1.3. Stretchable and Tactile Sensing Composite Systems 6
• 1.3.1. Limitations of Existing Stretchable Sensing Devices 6
• 1.3.2. Carbon Nanotube–Ecoflex Nanocomposites: Fabrication, Properties, and Applications 7
• 1.4. Summary and Research Perspective 8
• Chapter 2. High ratio carbon nanotube-carboxymethyl cellulose composite grid for Joule heating device 10
• 2.1. Introduction 10
• 2.2. Materials and Methods 14
• 2.2.1. Materials and composites 14
• 2.2.2. Fabrication of polydimethysiloxane (PDMS) grid mold 15
• 2.2.3. Fabrication of the CNT-CMC composite grid structure 16
• 2.2.4. Measurement of transmittance 16
• 2.2.5. Measurement of electrical property 17
• 2.2.6. Measurement of joule heating 17
• 2.3. Results 18
• 2.3.1. Fabrication of CNT-CMC composite grid structure 18
• 2.3.2. Transmittance of CNT-CMC composite grid structure 19
• 2.3.3. Electrical properties of CNT-CMC grid structure 20
• 2.3.4. Mechanical stress of CNT-CMC grid structure 21
• 2.3.5. Joule heating temperature of CNT-CMC composite grid 23
• 2.4. Conclusion 24
• Chapter 3. Elastic conductive CNT/Ecoflex nanocomposites for tactile sensing 37
• 3.1. Introduction 37
• 3.2. Methods 41
• 3.2.1. Fabrication of the CNT/Ecoflex Composites 41
• 3.2.2. Equipment 41
• 3.2.3. Bending Test 42
• 3.2.4. Hand Motion Sensors 42
• 3.3. Results 43
• 3.3.1. Fabrication of CNT/Ecoflex Composites 43
• 3.3.2. Material Properties of CNT/Ecoflex Composites 44
• 3.3.3. Stress-strain Analysis of CNT/Ecoflex Composites 45
• 3.3.4. Tactile Sensing Characteristics of the CNT/Ecoflex Composites 46
• 3.3.5. Bending Response Analysis 48
• 3.3.6. Hand Motion Sensing with the CNT/Ecoflex Composites 48
• 3.4. Conclusion 49
• Overall Conclusions 58
• References 61
• 국문초록 77