First-Principles Modeling, Control, and Techno-Economic Evaluation of Membrane Contactor Processes = 분리막 접촉기 공정의 제1원리 모델 기반 기술경제성 평가 및 제어

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

This paper proposes an integrated framework that consistently links design, operation, and control for membrane-based gas separation. First, a two-dimensional transport model quantifies how wetting modifies membrane transfer resistance, showing that the liquid-phase diffusion layer dominates the overall mass-transfer resistance and that partial wetting markedly suppresses effective flux. Although polypropylene (PP) exhibits slightly superior dry performance, polymethylpentene (PMP) is less susceptible to wetting and pore intrusion, thereby offering higher long- term stability. Building on these transport insights, we construct a steady-state, one- dimensional absorption–stripping process model for isopropanol (IPA) removal using a hollow fiber membrane (HFM) module and perform cost minimization under recovery and purity constraints that captures the tradeoff between membrane area and utility consumption. As the liquid flow rate increases, enhanced mass transfer reduces capital expenditure (CAPEX), whereas higher vacuum and circulation-pump loads increase operating expenditure (OPEX), yielding a characteristic decrease- then-increase in total cost with a turning point near 2,171 kg/min. Finally, based on the optimal design, we develop a one-dimensional dynamic model and an estimation- and-control scheme combining moving-horizon estimation (MHE) with model predictive control (MPC). The proposed MHE–MPC maintains product CH₄ purity within constraints under feed-flow and composition disturbances and measurement noise, and it outperforms a conventional proportional–integral–derivative (PID) controller in setpoint tracking, robustness, and disturbance rejection. By connecting (i) a wetting-aware mechanistic model, (ii) process techno-economic optimization, and (iii) closed-loop operation, the framework provides a species-agnostic decision- making approach applicable to a broad class of membrane separations, quantifies the membrane-area/utility-consumption tradeoff governing total cost, and demonstrates the effectiveness of predictive, estimation-based control for stable and near-optimal operation under uncertainty.

국문 초록 (Abstract)

본 논문에서는 멤브레인 기반 가스 분리 공정의 설계–운전–제어를 일관되게 연결하는 통합 프레임워크를 제안한다. 우선, 2차원 수송 모델을 통해 습윤 현상이 막 전이 저항을 어떻게 변화시키는지 정량화하였고, 액상 확산층이 전체 질량전달 저항을 지배하며 부분 습윤이 유효 플럭스를 유의하게 감소시킴을 보였다. 건식 성능은 PP가 소폭 우수하나, PMP가 습윤과 기공 침투에 덜 민감해 장기 안정성이 높다는 점을 확인하였다. 다음으로, 이 수송 통찰을 바탕으로 이소프로판올 (IPA) 제거를 대상으로 한 흡수–탈착 기반 중공사막 (HFM) 공정 모델 (정상상태, 1차원)을 구축하고, 회수, 순도 제약 하에서 막 면적과 유틸리티 소비 간 상충관계를 반영한 비용 최소화 최적화를 수행하였다. 액상 유량 증가 시 질량전달 향상으로 CAPEX는 감소하나, 진공, 순환 펌프 등의 부하 증가로 OPEX가 증가하여 총 비용이 감소 후 재상승하는 전형적 곡선을 보였고, 약 2,171 kg/min 부근에서 전환점을 확인하였다. 마지막으로, 최적 설계를 기반으로 한 동적 모델(1차원)과 이동 지평 추정–모델 예측 제어(MHE–MPC)를 설계하여, 공급 유량, 조성 교란 및 측정 잡음 하에서도 제품 CH4 순도를 제약 내로 유지함을 입증하였다. 제안한 MHE–MPC는 전통 PID 대비 목표치 추종, 견고성, 교란 억제에서 우수한 성능을 보였다. 본 연구의 결과는 (i) 습윤을 고려한 메커니즘 모델로부터 (ii) 공정 경제성 최적화, (iii) 폐루프 운전까지를 하나의 흐름으로 연결함으로써, 물질에 비의존적이며 다양한 멤브레인 분리에 적용 가능한 설계–운전 의사결정 틀을 제시한다. 이를 통해 총비용을 좌우하는 막 면적–유틸리티 소비 간 트레이드오프를 정량화하고, 불확실성 하의 안정, 최적 운전을 위한 예측, 추정 기반 제어의 유효성을 확인하였다.

목차 (Table of Contents)

• Abstact i
• Table of Contents iii
• List of Tables vi
• List of Algorithm vii
• List of Figures viii
• Chapter 1. Introduction 1
• 1.1. Background 1
• 1.2. Achievements and limitations of previous research 2
• Chapter 2. 2D Simulation-Based Analysis of Membrane Surface Properties 5
• 2.1. Model development. 5
• 2.1.1. Hollow fiber membrane contactor model equations 5
• 2.1.2. Assumptions 8
• 2.1.3. Liquid-phase mass transfer 8
• 2.1.4. Gas-phase mass transfer 11
• 2.1.5. Wetted-membrane phase mass transfer 14
• 2.1.6. Non-wetted-membrane phase mass transfer 19
• 2.2. Results and discussions 22
• 2.2.1. Concentration profile 22
• 2.2.2. Flux profile 27
• 2.3. Conclusion 32
• Chapter 3. Steady-State Modeling and Design Optimization of a Membrane Contactor 33
• 3.1. Model development 33
• 3.1.1. Assumptions 33
• 3.1.2. Absorber mass transfer model 34
• 3.1.3. Stripper mass transfer model 39
• 3.2. CAPEX and OPEX evaluation 42
• 3.2.1. Assumptions 42
• 3.2.2. CAPEX 43
• 3.2.3. OPEX 43
• 3.3. Results and discussions 45
• 3.3.1. Absorber performance and hydrodynamic behavior 46
• 3.3.2. Economic evaluation 48
• 3.3.3. Analysis of water demand and membrane area 52
• 3.4. Conclusion 61
• Chapter 4. aaAdvanced Control of Hollow Fiber Membrane Separation for CO2-CH4:A Combined Model Predictive Control and Moving Horizon Estimation. 62
• 4.1. Model development 63
• 4.1.1. Hollow fiber membrane contactor model equations 65
• 4.1.2. State-space model derivation via method of lines 73
• 4.1.3. Moving horizon state estimation 76
• 4.1.4. Nonlinear model predictive control 79
• 4.1.5. Closed-loop integration of MHE and MPC 81
• 4.2. Results and discussion 84
• 4.2.1. Step response of hollow fiber module 88
• 4.2.2. MPC results under disturbance conditions 92
• 4.2.3. MHE and MPC results with model uncertainty 98
• 4.2.4. Control performance under all uncertainties 104
• 4.2.5. Evaluation of controller robustness 108
• 4.3. Conclusion 113
• Chapter 5. Conclusion 114
• Reference 116
• 국문초록 123