폐리튬이온배터리 폐수로부터 리튬 회수를 위한 H1.6Mn1.6O4 흡착제의 적용 연구 = A study on the application of H1.6Mn1.6O4 adsorbent for lithium recovery from spent LIB wastewater

국문 초록 (Abstract)

폐리튬이온배터리 (SLIB) 재활용의 공정 중 하나인 직접재활용은 수중에 분산된 블랙매스 (BM)로부터 양극활물질과 음극활물질을 분리하여 유가 금속을 회수하는 방법이다. 그러나 공정 이후 발생하는 폐수에는 유용 성분인 리튬이 상당량 존재함에도 불구하고, 이에 대한 회수 연구는 거의 이루어지지 않아 대부분 손실되고 있다. 본 연구에서는 SLIB 폐수를 새로운 수중 리튬 자원으로 간주하고, 이를 리튬 회수를 위한 공급원으로 활용하였다. SLIB 폐수의 화학 조성을 분석한 결과, BM의 열분해 전처리 온도에 따라 리튬 농도는 121.4-664 mg/L 범위였으며, 낮은 경쟁 이온 농도와 고알칼리성 환경 (pH > 11)은 리튬 흡착에 유리한 조건으로 작용하였다. 리튬 회수를 위해 직접 리튬 추출 (DLE) 기술 중 하나인 흡착법을 적용하였으며, H1.6Mn1.6O4 흡착제를 활용하여 리튬 회수 가능성을 체계적으로 검증하였다. 흡착제는 Li1.6Mn1.6O4 전구체를 이용하여 파우더형과 과립형으로 각각 제조되었으며, 리튬 흡착 실험에 적용되었다. 최적 흡착 조건 (24 h 접촉 시간, S/L 비율 3 g/L)을 도출한 뒤, 이를 실제 SLIB 폐수 (400 oC 및 500 oC 전처리 조건)에 적용하여 세 번의 흡착 사이클 공정을 수행한 결과, 각각 53.7%와 78.8%의 최대 리튬 회수율을 달성하였다. 본 연구의 결과는 SLIB 폐수가 수중 리튬 자원으로서 높은 잠재력을 지님을 확인하였으며, H1.6Mn1.6O4 흡착제의 적용 가능성을 입증함과 동시에 SLIB 폐수를 대상으로 한 추가적인 재활용 공정의 필요성을 시사한다.

목차 (Table of Contents)

• 1. Introduction 3
• 2. Materials and Methods 9
• 2.1. Spent Lithium-ion Battery Wastewater 9
• 2.2. H1.6Mn1.6O4 Powder and Granular Adsorbent Preparation 11
• 2.3. Lithium Adsorption Experiments 13
• 2.3.1. Equilibrium and Kinetic Studies 14
• 2.3.2. Effect of pH on Lithium Adsorption 16
• 2.3.3. Effect of S/L Ratio on Lithium Adsorption 17
• 2.3.4. Lithium Adsorption-Desorption Cycle: Reusability of H1.6Mn1.6O4 Adsorbents 18
• 2.4. Lithium Recovery from Spent Lithium-Ion Battery Wastewater 20
• 3. Results and Discussion 21
• 3.1. Chemical Composition of Spent Lithium-Ion Battery Wastewater 21
• 3.2. Characterization of H1.6Mn1.6O4 Powder and Granular Adsorbents 32
• 3.3. Lithium Adsorption Experiments 37
• 3.3.1. Equilibrium and kinetic studies 37
• 3.3.2. Effect of pH on Lithium Adsorption 44
• 3.3.3. Effect of S/L Ratio on Lithium Adsorption 46
• 3.4. Lithium Adsorption-Desorption Cycle: Reusability of H1.6Mn1.6O4 Adsorbents 48
• 3.5. Lithium Recovery from Spent Lithium-Ion Battery Wastewater 52
• 4. Potential economic value of lithium recovery from SLIB wastewater 59
• 5. Conclusions 62
• 6. References 64