직접 암모니아 고체산화물 연료전지에서의 전극 면적 의존적 열화 거동 및 완화 기술

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This study investigates scale-dependent degradation behavior and Ni-Co-based mitigation strategies in direct-ammonia solid oxide fuel cells (DA-SOFCs). A button cell was operated for 100 h under H2 and NH3 fuels. Under H2, only minor performance degradation was observed, whereas NH3 operation led to pronounced voltage fluctuations, a ~16.7% decrease in peak power density, and a marked increase in area-specific ohmic resistance. Post-mortem XRD and SEM-EDS analyses revealed NiO formation and severe Ni particle agglomeration across the anode, indicating that steam-assisted Ni oxidation in a mixed H2O/NH3 atmosphere is a dominant degradation mechanism. In contrast, a 10×10 cm2 anode-supported cell with Ni-Co foam current collectors and Ni-Co-coated 460FC interconnectors achieved complete NH3 conversion at 650 ℃ and exhibited I-V and EIS characteristics comparable to those under H2. Ferritic stainless steel 460FC coupons exposed to 750 ℃ NH3 for 300 h showed Fe4N, Fe2N/Fe3N, and Cr2N formation with severe surface deformation, while a Ni-Co coating (~10 μm) substantially suppressed high-nitrogen Fe nitrides, limited nitrogen ingress, and mitigated roughening. Overall, ammonia-induced degradation in DA-SOFCs evolves from broadly distributed anode degradation at the button-cell scale to strongly localized inlet-side degradation under stack-like conditions, and Ni-Co-based protective layers emerge as a promising durability enhancement strategy for both anodes and interconnectors.

목차 (Table of Contents)

• I. 서론 1
• 1. 연구배경 및 필요성 1
• 2. 수소연료전지 7
• 2-1. 수소연료전지 개요 및 분류 7
• 2-2. 고체산화물 연료전지(SOFC) 8
• 2-3. 직접 암모니아 고체산화물 연료전지(DA-SOFC) 10
• 3. DA-SOFC 연료극 및 스택 구성요소 열화 14
• 3-1. Ni 연료극에서의 암모니아 분해 반응 14
• 3-2. 연료극 Ni 촉매 열화 15
• 3-3. 전류 집전체(current collector) 열화 20
• 3-4. 분리판(interconnector) 열화 21
• II. 실험방법 24
• 1. 단전지 및 분리판 시편 제조 24
• 2. 시험 장치 구성(test setup) 27
• 3. 실험조건 31
• 4. 사후분석 33
• III. 결과 및 고찰 34
• 1. 버튼셀(small-scale) 열화 분석 34
• 1-1. 암모니아 전환율 34
• 1-2. 수소 vs. 암모니아 연료 정전류 내구성 평가 37
• 1-3. 수소 vs. 암모니아 연료 전기화학 성능 변화 39
• 1-4. 연료극 상 및 미세구조 변화 분석 44
• 2. 10×10 cm2 셀(large-scale) 열화 분석 53
• 2-1. 암모니아 전환율 54
• 2-2. 수소 vs. 암모니아 연료 전기화학 성능 평가 58
• 2-3. 연료 입/출구에 따른 상 및 미세구조 변화 62
• 2-4. 깊이에 따른 연료극 미세구조 열화 69
• 3. 460FC 분리판 열화 분석 및 Ni-Co 소재 코팅 효과 74
• 3-1. 무코팅 vs. Ni-Co 코팅 460FC 분리판 상 변화 분석 74
• 3-2. 460FC 분리판의 열화 및 Ni-Co 코팅 보호 효과 79
• IV. 결론 84
• V. 참고문헌 87
• Abstract 95
• Acknowledgment 97