온실가스 대기수명과 지구 온난화 지수의 이론적 예측을 위한 방법 연구

국문 초록 (Abstract)

본 연구에서는 양자화학 계산을 이용하여 온실가스와 OH 라디칼 간 대기상 반응의 전체 반응속도상수 (koverall), 온실가스의 대기수명 (τ), 복사 효율 (RE) 및 지구 온난화 지수 (GWP)를 이론적으로 예측하는 통합 방법론을 구축하였다. 방법론의 검증을 위하여 물리화학적 특성이 잘 알려진 메탄 (CH4)을 표준 모델로 선정하였다. CH4와 OH 라디칼 간 대기상 반응의 반응 메커니즘은 M06-2X/6-311++G(3df,3pd)를 이용하여 규명되었으며, 정확한 에너지 관계 도출을 위해 couple-cluster singles and doubles with perturbative triples single point 계산을 수행하였다. koverall 계산을 위해 사전 평형 근사와 마스터 방정식 (ME) 방법을 비교하였으며. 압력 의존성을 고려하여 실험값을 더 정확하게 묘사하는 ME 방법을 GWP 예측을 위한 koverall 계산 방법론으로 최종 채택하였다. 300 K, 1 bar 조건에서 계산한 koverall은 실험값 대비 약 10배 과대평가되었고, 이에 따라 τ 값은 IPCC에서 보고된 값보다 과소평가되었다. RE는 양자화학 계산으로부터 도출한 적외선 스펙트럼을 기반으로 Pinnock의 좁은 영역 모델과 단수명 가스에 대한 대기수명 보정 계수를 적용하여 산출하였다. 최종적으로 예측된 GWP는 시간 지평 20, 100, 500 년에 대하여 각각 8.38, 2.2, 0.65으로 IPCC 보고값과 약 10배의 차이를 보였으며, 이는 초기 활성화 에너지의 미세한 오차가 반응속도상수에서 크게 증폭되고, 이것이 τ와 GWP에 영향을 미친 결과로 분석되었다. 본 연구에서 확립한 이론적 GWP 예측 방법론이 향후 신규 배출가스 물질의 사전적 스크리닝 도구로서의 활용될 것으로 기대된다.

목차 (Table of Contents)

• Ⅰ 서론 1
• Ⅱ 연구방법 5
• 2-1. 양자화학 계산5
• 2-2. 반응속도상수 계산6
• Ⅲ 결과 및 고찰·10
• 3-1. CH4와 OH 라디칼 간 대기상 반응 메커니즘10
• 3-2. 온실가스와 OH 라디칼 간 대기상 반응속도상수와 대기수명14
• 3-2-1. Pre-equilibrium approximation 방법을 통해 도출한 반응속도상수·14
• 3-2-2. ME 방법을 통해 도출한 반응속도상수18
• 3-2-3. CH4 분자의 대기수명25
• 3-3. 복사 효율 산출·26
• 3-4. 지구 온난화 지수 산출30
• Ⅳ 결론 36
• Ⅴ 참고문헌 39
• Ⅵ 영문 논문제출서 44
• Ⅶ 영문 인준서45
• Ⅷ 영문 초록(ABSTRACT) 46