단일 개체 거동 및 산화환원 반응의 실시간 규명을 위한 전기화학-형광 결합 측정 연구

국문 초록 (Abstract)

본 연구는 단일 개체 거동과 계면 산화환원 반응을 실시간으로 규명하기 위해 전기화학-형광 결합 측정을 설계하고, 단일 나노입자 계(은 나노입자)와 분자 탐침 계(resazurin/resorufin/dihydroresorufin)를 하나의 프레임에서 비교·검증하였다. 먼저, 형광 표지된 은 나노입자의 충돌 실험에서 전극 전위를 증가시키면 전류-형광 동시 스파이크가 유의하게 증가하여 반응성 충돌을 식별할 수 있었고, 전류 없이 형광만 관찰되는 사건은 절연성 피복에 의한 비반응 충돌로 판별되었다. 이로써 기존 전류 단독 분석의 한계(피코암페어 규모 신호, 비반응 사건 판별 불가)를 극복하는 단일 개체 판별 체계를 제시하였다. 동일 플랫폼을 pH 10 완충계의 RZ/RF/DH 반응에 적용하여, 초미세전극(직경 12.5 μm) 근방의 구형 확산과 (1) RZ→RF, (2) RF⇌DH 단계가 만드는 생성-소모 균형을 시간·공간 해상도로 읽어냈다. 선형 주사 전압-전류법 및 다중 전위 단계에서 -0.55 V 부근의 RF 생성에 따른 형광 증가와 -0.70 V 부근의 RF 소모(DH 형성)에 따른 감소가 일관되게 나타났고, 전극 표면에서는 RZ 의 지속 공급으로 -0.70 V 에서도 형광이 기저선보다 유지되었다. xy/xz 수명 이미징(FLIM)은 최대 형광 강도 영역이 전극 표면 바로 아래 얕은 층으로 공간 이동함을 보여 주었으며, (3) DH + RZ ⇌ 2 RF 공비례 반응이 농도 기울기가 급격한 초미세전극 근방에서만 유의미하게 작동함을 시각화 하였다. 아울러 [RF]:[RZ] 비를 10:0→5:5 로 높이면 RF 의 평균 수명(τ)이 감소하여, RZ 에 의한 RF*의 동적(충돌) 소광이 Stern-Volmer 거동으로 검증되었다. 요컨대, 본 전기화학-형광 결합을 이용한 분석 접근은 단일 나노입자에서 분자 탐침까지 스케일을 가로지르는 실험 틀을 제공하며, 초미세전극 주변의 반응-확산 수지와 광물리 경쟁을 정량적 지표(동시 전류-형광 강도-형광 수명)로 해석 가능하게 한다. 이 방법은 단일 입자 촉매, 계면 반응 메커니즘 규명, 전위 프로토콜/전극 설계 최적화 등 광범위한 응용으로 확장될 수 있다.

목차 (Table of Contents)

• 1. 전류-형광 동시 측정을 통한 은 나노입자 충돌의 실시간 관찰
• 1-1. 서론1
• 1-2. 실험방법4
• 1-3. 결과 및 고찰10
• 1-4. 결론·21
• 1-5. 참고문헌23
• 2. 공초점 형광 수명 이미징을 통한 Resazurin 의 전압 제어 환원 동역학
• 관찰
• 2-1. 서론·27
• 2-2. 실험방법30
• 2-3. 결과 및 고찰33
• 2-4. 결론·50
• 2-5. 참고문헌51
• 영문 논문제출서 54
• 영문 인준서 55
• Abstract 56
• List of Figures iii