Sources, fluxes, and behaviors of dissolved and particulate organic matter in the northwestern Pacific marginal seas revealed by amino acids, δ¹³C, and ²³⁴Th = 북서태평양 대륙주변해에서 아미노산, δ¹³C, ²³⁴Th를 이용한 유기물의 기원, 플럭스 및 거동 추적

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

The northwestern Pacific marginal seas encompass the continental shelves of the East China Sea (ECS) and Yellow Sea (YS)―one of the largest shelf systems in the world―and the East Sea (ES), a semi-enclosed deep sea regarded as a “miniature of the global ocean”. These shelf regions are characterized by substantial terrestrial inputs, high primary production, and dynamic biogeochemical cycling. Furthermore, shelf-derived waters and materials are transported into the ES via the Tsushima Current. These unique physical and biogeochemical characteristics make these regions critical for understanding the cycling of organic matter (OM). This study investigated the sources, fluxes, and behaviors of dissolved and particulate OM (DOM and POM) in the northwestern Pacific marginal seas, with a focus on dissolved organic carbon (DOC) and particulate organic carbon (POC)―key components of the marine carbon cycle―and total dissolved amino acids (TDAA), a major component of bioavailable DOM.
To investigate the sources, fluxes, and cycling of DOC and TDAA, their concentrations were measured in seawater and sediment porewater of the Ulleung Basin in the ES, as well as seasonally in the shelf waters of the ECS and YS. In the deep waters of the ES, TDAA originated primarily from both sediment porewater and the euphotic zone, whereas DOC mainly originated from the euphotic zone. A large benthic flux and the short residence time (1.3 ± 0.9 years) of TDAA seem to result in elevated TDAA concentrations near the seafloor. Amino acid-based indices further indicated higher DOM bioavailability in bottom waters relative to overlying deep waters. In the ECS and YS, TDAA concentrations, especially L-AA, were found to be primarily dependent on phytoplankton production, with higher values in spring and autumn. In contrast, DOC and D-AA concentrations were mainly dependent on benthic inputs, as indicated by a 228Ra tracer, with higher values in autumn and winter. The benthic flux of TDAA was approximately twice as large as the riverine flux and comparable with the contribution from phytoplankton production. These findings highlight the significance of benthic inputs as a major source of bioavailable DOM in marginal seas.
To investigate the sources, fluxes, and fate of POC, the distributions and vertical fluxes of terrestrial and marine POC were measured using δ¹³C and 234Th tracers in the coastal zone, as well as at the basin-scale in the ECS shelf and the Ulleung Basin of the ES. In the coastal and shelf regions, marine POC showed higher concentrations in the surface layer, while terrestrial POC concentrations were elevated at nearshore stations and near the seafloor. The residence times estimated from 234Th-238U disequilibria were longer for particulate 234Th than for dissolved 234Th. In addition, the vertical fluxes of terrestrial POC were substantially higher in the deeper layer relative to the upper layer. These results suggest that terrestrial POC undergoes multiple turnover cycles via sediment resuspension before burial, while marine POC is preferentially degraded during settling. In the Ulleung Basin, approximately 2.7 Tg C yr-1 of terrestrial POC was estimated to be transported to the deep waters, accounting for ~80% of the total terrestrial POC input to the shelf region. These findings highlight that effective sediment resuspension and the refractory nature of terrestrial POC facilitate its long-range transport (> 250 km) to the deep Ulleung Basin, which serves as its major sink.
Overall, this study underscores the crucial role of phytoplankton-and microbially-driven processes, along with benthic processes (e.g., benthic inputs and sediment resuspension), in controlling the quantity and quality (composition and bioavailability) of OM, as well as its transformation and transport along the land-shelf-deep sea continuum. These findings provide valuable insights into how marginal seas link land and deep-sea biogeochemical cycles and contribute to marine ecosystem functioning.

국문 초록 (Abstract)

북서태평양 대륙주변해는 전 세계에서 가장 넓은 대륙붕 중 하나인 동중국해와 황해, 그리고 대양의 축소판으로 여겨지는 동해를 포함하는 해역이다. 대륙붕 해역은 강, 지하수, 대기 등을 통해 다량의 육상기원 물질이 유입되며, 높은 일차 생산력과 복잡한 생지화학적 과정이 활발하게 일어나는 지역이다. 또한, 대륙붕수와 그에 포함된 물질은 대마난류를 따라 반폐쇄성 해역인 동해로 수송된다. 이러한 독특한 물리적 및 생지화학적 특성들로 인해, 북서태평양 대륙주변해는 유기물의 순환을 규명하는 데 매우 중요한 해역이다. 본 논문에서는 이 해역을 대상으로, 탄소 순환의 핵심 구성 성분인 용존유기탄소(DOC)와 입자유기탄소(POC), 그리고 생물이용가능한 용존유기물(DOM)의 주요 성분인 용존아미노산(TDAA)에 초점을 맞추어, 이들의 분포, 기원, 플럭스 및 거동을 연구하였다.
DOC와 TDAA의 기원, 플럭스, 순환을 규명하기 위해, 동해 울릉분지의 해수와 퇴적물 공극수 중 농도 분포와 동중국해 및 황해 대륙붕수에서의 계절별 농도 분포를 분석하였다. 동해 심층에서 TDAA는 주로 퇴적물과 유광층에서 기원하는 반면, DOC는 일반적으로 알려진 바와 같이 주로 유광층에서 기원하였다. TDAA의 높은 저층 플럭스와 빠른 생물학적 분해로 인한 짧은 체류시간(1.3 ± 0.9년)에 의해, TDAA는 해저 부근에서 농도가 급격히 증가하는 것으로 나타났다. 아미노산 기반 유기물 분해 지표 분석 결과, 해저 부근 DOM은 심층 해수보다 생물이용가능성이 비교적 높은 것으로 나타났다. 대륙붕 해역에의 경우, TDAA, 특히 L-AA은 주로 식물플랑크톤 생물생산의 영향을 받아 봄과 가을철에 높은 농도를 보였다. 반면에, D-AA과 DOC는 228Ra과 높은 상관 관계를 나타내며, 주로 저층 유입의 영향을 받아 가을과 겨울철에 높은 농도를 보이는 것으로 나타났다. TDAA의 저층 플럭스는 양자강으로부터의 플럭스보다 약 2배 높았으며, 생물생산에 의한 공급과 유사한 수준으로 나타났다. 이러한 결과는 저층 유입이 대륙주변해에서 생물이용가능한 DOM의 중요한 공급원임을 시사한다.
다음으로, POC의 기원, 플럭스, 거동을 규명하기 위해, δ¹³C와 234Th 추적자를 이용하여, 연안 해역과 동중국해 대륙붕에서 동해 울릉분지에 이르는 광역적인 규모에서 육상 및 해양기원 POC의 분포와 수직 플럭스를 분석하였다. 연안과 대륙붕 해역의 경우, 해양기원 POC는 표층에서 높은 농도를 보인 반면, 육상기원 POC는 내측 정점과 저층에서 높은 농도를 보였다. 234Th-238U 비평형을 기반으로 산정한 체류시간은 입자상 234Th이 용존상 234Th보다 길게 나타났으며, 저층에서의 육상기원 POC의 수직 플럭스가 상층보다 훨씬 높게 나타났다. 이는 해양기원 POC가 침강하는 과정에서 대부분 분해되는 것과 달리, 육상기원 POC는 퇴적물 재부유에 의해 수층 내로 반복적으로 재유입되는 특성이 있음을 나타낸다. 울릉분지 해역에서 육상기원 POC의 수직 플럭스는 연간 약 2.7 Tg C으로, 이는 대륙붕 해역으로 유입되는 전체 육상기원 POC의 약 80%에 해당한다. 이러한 결과는 활발한 퇴적물 재부유와 육상기원 POC의 난분해성 특성이, 이를 250 km 이상 장거리 수송하여 동해 울릉분지 심해로 전달하고, 궁극적으로 탄소의 장기 격리에 기여함을 시사한다.
종합적으로, 본 연구는 식물플랑크톤 및 미생물에 의한 과정뿐만 아니라 저층 유입과 퇴적물 재부유와 같은 저층 과정들이 유기물의 양과 질적 특성(예, 조성과 생물이용가능성), 그리고 육지-대륙붕-심해로 이어지는 연속체 내에서 유기물의 변형과 수송을 조절하는 데 핵심적인 역할을 한다는 점을 보여준다. 이러한 결과는 대륙주변해가 어떻게 육지와 심해 간의 생지화학적 순환을 매개하며 해양 생태계에 기여하는지에 대한 이해를 심화시키는 데 기여한다.

목차 (Table of Contents)

• Abstract
• Table of Contents
• List of Tables
• List of Figures
• Chapter 1. Introduction 1
• 1.1. Organic matter in the ocean 1
• 1.2. Sources, fluxes, and cycling of dissolved organic matter 4
• 1.3. Sources, fluxes, and fate of particulate organic matter 8
• 1.4. The northwestern Pacific marginal seas 11
• 1.5. Scope and aim of the study 13
• Chapter 2. Materials and Methods 15
• 2.1. Sample collection 15
• 2.2. Sample analyses 17
• 2.2.1. Dissolved organic carbon 17
• 2.2.2. Total dissolved amino acids 19
• 2.2.3. Total suspended matter 23
• 2.2.4. Particulate organic carbon and nitrogen 23
• 2.2.5. Stable carbon isotope ratios of particulate organic carbon 24
• 2.2.6. 228Ra 26
• 2.2.7. 234Th 27
• Chapter 3. DOC and TDAA in the East Sea 29
• 3.1. Introduction 29
• 3.2. Materials and Methods 31
• 3.2.1. Sampling 31
• 3.2.2. Statistical analysis 33
• 3.3. Results 34
• 3.3.1. Distributions of DOC and TDAA in the water column 34
• 3.3.2. Distributions of DOC and TDAA in the sediment porewater 35
• 3.4. Discussion 38
• 3.4.1. Distribution characteristics of DOC and TDAA 38
• 3.4.2. Vertical fluxes of DOC and TDAA in the upper and bottom boundary layers 40
• 3.5. Conclusions 46
• Chapter 4. DOC and TDAA in the East China Sea and Yellow Sea 47
• 4.1. Introduction 47
• 4.2. Materials and Methods 50
• 4.2.1. Sampling 50
• 4.2.2. Statistical analysis 52
• 4.3. Results 53
• 4.3.1. Water masses and seasonal variations in 228Ra activity 53
• 4.3.2. Seasonal and spatial variations in DOC and TDAA 54
• 4.4. Discussion 61
• 4.4.1. Distributions and sources of DOC and TDAA 61
• 4.4.2. Relative contributions of various sources for TDAA 64
• 4.5. Conclusions 71
• Chapter 5. Terrestrial versus marine POC in the coastal zone 72
• 5.1. Introduction 72
• 5.2. Materials and Methods 75
• 5.2.1. Sampling 75
• 5.2.2. Calculation of 234Th vertical fluxes and residence times 77
• 5.3. Results 79
• 5.4. Discussion 83
• 5.4.1. Distributions of terrestrial versus marine POC 83
• 5.4.2. The residence times of 234Th and vertical fluxes of POC 86
• 5.5. Conclusions 91
• Chapter 6. Terrestrial versus marine POC in the East China Sea and East Sea 92
• 6.1. Introduction 92
• 6.2. Materials and Methods 94
• 6.2.1. Study area and sampling 94
• 6.2.2. Calculation of terrestrial and marine POC concentrations 96
• 6.2.3. Calculation of 234Th residence times and vertical fluxes 98
• 6.3. Results 99
• 6.3.1. Distributions of terrestrial versus marine POC 99
• 6.3.2. 234Th activities and residence times 100
• 6.4. Discussion 107
• 6.4.1. Basin-scale transport of terrestrial POC 107
• 6.4.2. Vertical fluxes of terrestrial versus marine POC 109
• 6.4.3. A box model of terrestrial POC in the northwestern Pacific marginal seas 110
• 6.5. Conclusions 114
• Chapter 7. Summary and conclusions 115
• Bibliography 119
• Abstract in Korean 147
• Publications and presentations 150