Remote Charge-Transfer Doping Method for High-Performance 2D TMDs Field-Effect Transistors = 고성능 2차원 TMDs 전계효과트랜지스터를 위한 원격 전하 이동 도핑 기법

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Atomically thin two-dimensional (2D) semiconductors—particularly transition metal dichalcogenides (TMDs)—have emerged as promising channel materials for post-silicon complementary metal–oxide–semiconductor (CMOS) field-effect transistors (FETs) owing to their tunable bandgaps, atomic-scale thickness, and structural uniformity down to the monolayer limit. However, their performance scalability remains hindered by two critical challenges: the absence of a nondestructive, CMOS-compatible doping method and the high contact resistance caused by metal-induced gap states (MIGS).
In this thesis, I present a multiscale strategy to overcome key performance bottlenecks in molybdenum disulfide (MoS2) FETs, focusing on doping and contact engineering. First, I demonstrate a remote charge-transfer doping method using a hexagonal boron nitride (hBN) as a spacer between MoS2 and n-type molecular dopants, benzyl viologen (BV). Temperature-dependent four-point probe measurements and quantitative analysis confirm that this remote doping method significantly suppresses charged impurity scattering, resulting in over twofold enhancement in field-effect mobility.
Next, I present a diffusion doping strategy for large-area CVD-grown monolayer MoS2. By selectively depositing molecular dopants via inkjet printing onto the contact region, this method enables lateral diffusion of electrons into the channel region without introducing charged impurities directly into the channel. As a result, charged impurity scattering is significantly reduced, leading to over a twofold enhancement in field-effect mobility compared to conventional direct doping. This approach provides a scalable and effective pathway for realizing high-performance 2D electronic devices.
Finally, I introduce two complementary strategies to address the critical bottlenecks in realizing high-performance and CMOS-compatible 2D FETs: the lack of a CMOS-compatible doping method and the high contact resistance. To overcome the doping challenge, I implement a defect-mediated remote modulation doping by introducing electron-donating defect states into hBN spacer via oxygen plasma treatment. These defect states lie above the Fermi level of MoS₂, inducing downward band bending across the van der Waals interface and enabling efficient remote modulation doping without damaging the MoS₂ lattice. To reduce contact resistance, I employ bismuth (Bi) as a semimetal contact, which suppresses MIGS and reduces Fermi-level pinning. Combined with a dual-gate architecture for enhanced electrostatic control, this approach achieves a Schottky barrier height as low as ~60 meV, which is significantly lower than that of conventional Au-contact devices.
These strategies collectively establish a scalable, CMOS-compatible platform for realizing high-mobility, low-resistance 2D transistors. This work offers a clear pathway for integrating 2D materials into next-generation nanoelectronics and logic device technologies.

국문 초록 (Abstract)

원자 두께의 이차원(2D) 반도체, 특히 전이금속 칼코게나이드(TMDs)는 조절 가능한 밴드갭, 원자 수준의 두께, 단일 원자층까지의 구조적 균일성을 바탕으로, 실리콘 이후의 CMOS(상보형 금속 산화물 반도체) 전계효과 트랜지스터(FETs) 채널 물질로 주목받고 있다. 그러나 2D TMD 기반 FETs의 성능 확장성은 CMOS 공정에 적합한 비파괴성 도핑 기법의 부재와, 금속 유도 갭 상태(MIGS)에 기인한 높은 접촉 저항이라는 두 가지 핵심 한계로 인해 제약을 받고 있다.

본 학위논문에서는 이황화 몰리브덴 (MoS2) FETs의 성능 병목을 극복하기 위한 다중 스케일 전략을 제시하며, 도핑 및 접촉 공학에 초점을 맞추어 연구를 수행하였다. 먼저, MoS2와 n형 분자 도펀트 벤질 비올로겐(BV) 사이에 육방정계 질화붕소(hBN)를 분리층으로 활용한 원격 전하 전달 도핑 방법을 제안하였다. 온도 의존 4단자 탐침법 전기전도도 측정과 정량적 분석을 통해, 이 원격 도핑 기법이 도펀트 유래의 전하 불순물 산란을 효과적으로 억제함으로써 필드 효과 이동도가 두 배 이상 향상됨을 확인하였다.

다음으로, 대면적 CVD 기반 단일층 MoS2를 위한 확산 도핑 전략을 제안하였다. 잉크젯 프린팅 기술을 통해 분자 도펀트를 접촉 영역에만 선택적으로 도포함으로써, 도펀트가 채널에 직접적으로 유입되지 않도록 하면서 전자가 접촉부로부터 채널로 확산되도록 유도하였다. 이 전략은 전하 불순물 산란을 억제하여 필드 효과 이동도를 기존 직접 도핑 대비 두 배 이상 향상시키며, 대면적 고성능 2D 전자소자를 위한 유망한 방법으로 작용할 수 있음을 논의하였다.

마지막으로, 고성능 및 CMOS 호환 2D FETs 구현의 가장 큰 병목 요소인 CMOS 공정 적합 도핑 방법의 부재와 높은 접촉 저항 문제를 동시에 해결하기 위한 두 가지 상호보완적인 전략을 제시하였다. 첫째, 산소 플라즈마 처리로 hBN 분리층에 전자 결함 상태를 도입하여, 구조적 손상 없이 MoS2 채널로 전자가 전달되는 결함 매개 원격 도핑을 구현하였다. 둘째, 접촉 저항 저감을 위해 페르미 준위 근처의 상태 밀도가 낮은 준금속인 비스무트(Bi)를 접촉 금속으로 사용함으로써 MIGS를 억제하고 페르미 준위 고정을 완화하였다. 이 준금속 접촉을 정전기적 제어가 향상된 듀얼 게이트 구조와 결합함으로써, 약 60 meV 수준의 낮은 쇼트키 장벽 높이를 달성하였으며 이는 기존 금 접촉 MoS2 FETs 대비 크게 개선된 결과이다.

이러한 전략들은 고이동도 및 낮은 접촉저항의 2D 트랜지스터를 위한 확장 가능하고 CMOS 호환성 있는 플랫폼을 확립하며, 차세대 나노전자 및 로직 소자 기술로의 실질적 통합 가능성을 제시한다.

목차 (Table of Contents)

• Abstract i
• List of Contents iv
• List of Figures vii
• Chapter 1. Introduction 1
• 1.1. Motivation and Background 1
• 1.2. Problem Statement 2
• 1.3. Objectives of the Study 2
• 1.4. Thesis Outline 3
• References 4
• Chapter 2. Remote Charge-Transfer Doping Method for High-Performance 2D TMDs Field-Effect Transistors 6
• 2.1. Introduction 7
• 2.2. Experiments 9
• 2.2.1 Fabrication of Remote Doping Device9
• 2.2.2 Electrical characterization and temperature-dependent measurements 11
• 2.2.3 SCTD treatemnt 11
• 2.3. Results and discussion 12
• 2.3.1 vdW heterostructure devices for remote charge transfer doping 12
• 2.3.2 Charge transfer doping of BV molecules in h-BN/MoS2 FETs 15
• 2.3.3 Doping controllability of remote charge transfer 18
• 2.3.4 Identifying dopant-induced scattering from temperature-dependent mobility measurements 21
• 2.3.5 Enhanced mobility via suppressed charged impurity scattering 25
• 2.4. Conclusion 30
• References 31
• Chapter 3. Improving Carrier Transport in Large-Area MoS2 via Charged-Impurity Free Diffusion Doping with Inkjet Printing 38
• 3.1. Introduction 39
• 3.2. Experiments 41
• 3.2.1 Device fabrication 41
• 3.2.2 BV ink formulation 42
• 3.2.3 Device characterization 44
• 3.3. Results and discussion 45
• 3.3.1 Diffusion Doping Strategy in Large-area MoS2 FETs 45
• 3.3.2 Electrical Characteristics of Diffusion-Doped MoS2 FETs 46
• 3.3.3 Validation for Diffusion Doping Process 49
• 3.3.4 Modulation of Channel Conductance by Diffusion Doping 54
• 3.3.5 High Carrier Moilbility in Diffusion Doped MoS2 FETs 57
• 3.4. Conclusion 59
• References 60
• Chapter 4. Inorganic Remote Modulation Doping in 2D vdW Heterostructure for High-Mobility 2D Devices 64
• 4.1. Introduction 65
• 4.2. Experiments 67
• 4.2.1 Growth of CVD Monolayer MoS2 67
• 4.2.2 Device Fabrication 67
• 4.2.3 Deivce Measurement 69
• 4.2.4 Semimetal Contact Engineering 69
• 4.3. Results and discussion 70
• 4.3.1 Concept of Defect-Mediated Remote Modulation Doping 70
• 4.3.2 Photoluminescence and Raman Spectroscopy of Remote Modulation Doped 2D Heterostructure 72
• 4.3.3 Investigation of Semimetal Contact and Dual-gate Structure 75
• 4.4. Conclusion 77
• References 79
• Chapter 5. Summary 82
• Abstract in Korean (국문 초록) 84