Pressure tuned Ground states in layered materials Co1/3TaS2 and CsV3Sb5 = 압력에 따른 층상 물질 Co1/3TaS2와 CsV3Sb5의 기저상태 변화 연구

국문 초록 (Abstract)

고압 실험은 응집물리학에서 양자상과 상전이를 탐구하고 제어하는 데 핵심적인 역할을 하는 매개변수로 화학적 무질서 없이 격자 구조와 전자 간 상호작용을 정밀하게 조율할 수 있는 강력한 수단이다. 본 학위논문은 층상 물질 Co1/3TaS2와 CsV3Sb5의 자기적, 전자적 기저상태가 압력에 의해 어떻게 변화하는지에 관하여 전기전도도, 탄성저항(elastoresistance), 싱크로트론 X선 회절(XRD), 뮤온 스핀 회전(μSR) 실험을 통해 종합적으로 연구하였다.
Co1/3TaS2의 경우, 위상 홀 효과를 유발하는 non-coplanar triple-Q 자기 질서가 압력에 의해 점진적으로 억제되어 0.88 GPa 이상에서 완전히 사라진다. 반면, 회전대칭성을 깨는 stripe-type single-Q 반강자성 질서는 약 1.38 GPa까지 안정적으로 유지된다. 그 이상의 압력(1.61~3.5 GPa 범위)에서는 비저항 증가 (resistivity upturn), 음의 자성저항 (magnetoresistance) 증가 및 홀 계수 (Hall coefficient)의 뚜렷한 이상 현상을 특징으로 하는 새로운 자기상이 나타난다. μSR 측정을 통해 조사된 압력 영역 전체에서 자기 질서가 유지됨이 확인되어, 관찰된 전기 수송 현상의 자기적 기원을 뒷받침한다. 탄성저항 측정에서는 single-Q 전이에서 네마틱 감수율이 급격히 증가하는 현상을 명확히 관찰하여, 압력에 따른 triple-Q에서 single-Q로의 전이와 회전대칭성 파괴를 직접적으로 입증하였다.
CsV3Sb5에 대해서는, 압력 하에서 탄성저항 측정을 통해 전자 네마틱 감수율이 전하밀도파 (CDW) 상태와 밀접하게 연관되어 크게 변하는 것을 확인하였다. 네마틱 감수율은 CDW 전이에서 뚜렷한 변화와 네마틱 전이 온도 근처에서 큐리-바이스 (Curie–Weiss) 형태의 발산을 보인다. 압력이 증가할수록 CDW 상태의 비등방성과 회전대칭성 파괴 성질, 네마틱 요동이 점진적으로 억제되지만, 본질적인 네마틱 전이 온도 자체는 거의 변하지 않는다. 이러한 결과는 고압 하에서 CDW 상태가 등방성을 갖는다는 실험적 증거를 제시하며, 이전의 NMR 연구에서 제안된 비등방성(stripe-type) 구조와 대조를 이룬다.
또한 본 논문에서는 회전대칭성 파괴를 고압 조건에서 민감하게 탐지할 수 있는 탄성저항 실험기법을 도입하여, 다양한 양자상의 특성을 정밀하게 분석할 수 있는 역량을 크게 향상시켰다.
이러한 연구 결과들을 통하여 층상 상관 물질에서 자기성, 전자 불안정성(electronic instabilities) 및 구조적 대칭성 간 상호작용에 대하여 깊이 이해 할 수 있고, 압력으로 조율되는 양자 현상과 새로운 발현현상 (emergent phenomena)에 대한 핵심적 통찰을 제공한다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

High-pressure techniques are crucial for exploring and manipulating quantum phases and transitions in condensed matter physics, as they enable the controlled alteration of lattice structures and electronic interactions without introducing chemical disorder. This dissertation presents a comprehensive investigation of the pressure-induced changes in the magnetic and electronic ground states of layered materials Co1/3TaS2 and CsV3Sb5, utilizing transport, elastoresistance, synchrotron X-ray diffraction (XRD), and muon spin rotation (μSR) techniques.
In Co1/3TaS2, pressure systematically suppresses the non-coplanar triple-Q magnetic ordering responsible for the topological Hall effect, fully eliminating it above 0.88 GPa. Meanwhile, the stripe-type single-Q antiferromagnetic order, which breaks rotational symmetry, remains stable up to approximately 1.38 GPa. Beyond this point, a new magnetic phase emerges between 1.61 and ~3.5 GPa, characterized by a resistivity upturn, sign change of magnetoresistance, and distinct anomalies in the Hall coefficient. μSR measurements confirm the persistence of magnetic order throughout the investigated pressure range, highlighting the magnetic origin of the observed transport anomalies. Elastoresistance measurements clearly indicate a sharp increase in nematic susceptibility at the stripe-type single-Q transition, providing direct evidence of rotational symmetry breaking.
For CsV3Sb5, elastoresistance measurements under pressure reveal significant evolution of electronic nematic susceptibility associated with charge-density-wave (CDW) states. Nematic susceptibility shows a prominent step at the CDW transition and a Curie–Weiss-like divergence approaching the nematic transition temperature. Pressure progressively suppresses the anisotropic character and rotational symmetry-breaking nature of the CDW state and the associated nematic fluctuations, although the intrinsic nematic transition temperature remains nearly unchanged. These findings provide experimental evidence supporting an isotropic nature of the pressure-induced CDW state, contrasting with prior NMR results that suggested anisotropic, stripe-like ordering.
Furthermore, this dissertation introduces a powerful and versatile elastoresistance tool specifically designed to detect rotational symmetry breaking under high-pressure conditions, significantly enhancing the capability to characterize quantum phases.
Collectively, these findings advance our understanding of the interplay between magnetism, electronic instabilities, and structural symmetries in layered correlated materials, providing key insights into pressure-tuned quantum phenomena.

목차 (Table of Contents)

• Chapter 1. Introduction 1
• 1.1. High-pressure experiments in correlated materials 1
• 1.2. Electronic nematic order and anisotropy 8
• 1.3. Outline of this thesis: Competition and evolution of triple-Q and single-Q orders under pressure 13
• Chapter 2. Experimental methods 16
• 2.1. Piston cylinder cell (PCC) 16
• 2.2. Diamond anvil cell (DAC) 22
• 2.3. Muon spin rotation (μSR) 31
• 2.4. Elastoresistance 34
• Chapter 3. Pressure-induced evolution of magnetic orderings in a van der Waals magnet Co1/3TaS2 46
• 3.1. Introduction 46
• 3.2. Experimental details 49
• 3.3. Structural properties of Co1/3TaS2 51
• 3.4. Suppression of the triple-Q ordering 53
• 3.5. Emergence of new magnetic phase 57
• 3.6. Magnetic phase diagram 61
• 3.7. Discussions 63
• 3.8. Conclusion 64
• Chapter 4. Evolution of nematic ordering in CsV3Sb5 at high pressure 66
• 4.1. Introduction 66
• 4.2. Experimental details 70
• 4.3. Transport measurement of CsV3Sb5 under pressure 71
• 4.4. Pressure dependent on nematic susceptibility of CsV3Sb5 74
• 4.5. Development of elastoresistance using dual modulation method 77
• 4.6. Conclusion 82
• Chapter 5. Summary and outlooks 83
• 5.1. Summary 83
• 5.2. Outlook and future directions 84
• Bibliography 86
• Appendix A. Effect of threading dislocations on the electronic structure of La-doped BaSnO3 thin films 89
• A.1. Introduction 89
• A.2. Materials and method 93
• A.3. Result and discussion 95
• A.4. Conclusion 109
• A.5. Bibliography 111
• Appendix B. Design and technical details on piston cylinder cell for MPMS 113
• B.1. Principle of piston cylinder cells for MPMS 113
• B.2. Assembly instructions on PCC for MPMS 115
• B.3. Pressure calibration and remanent field correction 118
• B.4. Detailed designs of piston cylinder cell for MPMS 123
• B.5. Bibliography 127
• Appendix C. Principle and maintenance manual for helium liquefier (Linde cryogenics, model 1400) 128
• C.1. Introduction on helium recovery system 128
• C.2. Principle of helium liquefaction 130
• C.3. Detailed helium liquefaction process 135
• C.4. Preparation for helium liquefier maintenance 140
• C.5. Cleaning helium liquefier 145
• C.6. Replacing bearings and cam assemblies 151
• C.7. Bibliography 153
• List of publications 154
• 국문 초록 156