Numerical Analysis of Internal Imbalance and Life in Cylindrical Lithium-Ion Battery Systems = 원통형 리튬이온배터리 시스템의 내부 불균형 및 수명 영향에 대한 다물리 해석 연구

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

The rapid progression of climate change is driving increased demand for lithium-ion batteries in the energy market, a trend expected to continue. Among the various types, cylindrical lithium-ion batteries offer distinct advantages, including standardized formats and lower manufacturing costs compared to pouch and prismatic designs. However, their tab design and manufacturing structure make them more susceptible to internal imbalances. These electrochemical and thermal imbalances can adversely affect battery performance and accelerate degradation over their lifetime. Since it is difficult to measure these effects experimentally, model-based evaluation methods are essential. Furthermore, due to their typically lower capacity, cylindrical lithium-ion batteries require a large number of cells to be connected in packs or modules for practical applications. To ensure stable performance in these configurations, an effective battery management system (BMS) and battery thermal management system (BTMS) are critical.
This dissertation presents a numerical modeling approach to investigate the effects of electrochemical imbalances and thermal behavior on the performance and lifetime degradation of cylindrical lithium-ion batteries. In this model, degradation is primarily attributed to the formation of the solid electrolyte interphase (SEI) at the electrode–electrolyte interface during charging. To efficiently evaluate long-term degradation phenomena, the model is based on the enhanced single particle model (ESPM), which significantly reduces computational costs compared to the conventional pseudo-2-dimensional (P2D) model. The ESPM framework extends from the 2D electrode scale to 3D cell and module levels, enabling comprehensive chemical, electrical, and thermal evaluations.
Since physics-based models rely on numerous parameters, a robust selection and optimization process is necessary to maintain high accuracy. This study optimizes model parameters using experimental data from constant current and cycle life degradation tests on cylindrical lithium-ion batteries with three different cathode materials. The optimization process integrates ESPM with a neural network, while a genetic algorithm (GA) adjusts the model parameters by accounting for both electrical and thermal characteristics. This approach enhances the accuracy of electrochemical and thermal predictions for lithium-ion batteries.
In addition, the study evaluates the effects of cathode open-circuit potential (OCP) profiles, tab configurations, and variations in cell capacity and size on internal electrochemical and thermal imbalances using a 3D cell model. Voltage and temperature imbalances directly affect delithiation and lithiation processes at the electrode level, which are incorporated into the 3D analysis. This enables detailed investigation of voltage and temperature distributions within cylindrical cells and the resulting imbalances in current distribution and lithium-ion capacity. The study also assesses how these imbalances influence SEI formation and capacity degradation.
Finally, using the 18650 cylindrical LIB module from the Tesla Model S, a 74 parallel 6 series (74P6S) configuration is analyzed through parallel ESPM computations. Physical responses of cells within the module are studied with a liquid coolant-based BTMS applied for heat exchange. Simulations under varying coolant flow velocities, constant current discharge, vehicle driving scenarios, and cycle life tests examine the BTMS’s effectiveness in managing temperature, current distribution, electrochemical imbalances, and capacity degradation.

국문 초록 (Abstract)

급격한 기후 변화는 에너지 시장에서 리튬이온배터리의 수요를 증가시키고 있으며, 이러한 경향은 앞으로도 계속 유지될 것으로 예상된다. 원통형 리튬이온배터리는 제조 비용이 파우치와 각형 배터리보다 상대적으로 낮으며 규격이 단일화된 장점을 보이나, 탭 형상 및 제조 형상으로 인하여 내부의 불균형이 심화되는 문제가 발생한다. 셀 내부의 전기화학 및 온도 불균형은 배터리의 성능 감소 및 수명 열화 현상에 영향을 미칠 것으로 예상되며, 이를 실험적으로 측정하기는 어렵기 때문에 모델을 활용한 평가 방법이 필요하다. 또한 원통형 리튬이온배터리는 상대적으로 용량이 낮기 때문에 팩 및 모듈로 활용될 경우 다량의 셀들을 연결할 필요가 있으며 안정적인 성능을 유지하기 위해서는 적절한 배터리 관리 시스템 (BMS) 및 배터리 열관리 시스템 (BTMS)이 필요하다.
본 논문에서는 리튬이온배터리 내부의 전기화학 불균형 및 열적 거동이 성능 및 수명 열화에 미치는 영향을 파악하기 위해서 물리 기반 수치해석 모델 연구를 제시한다. 수명 열화 현상은 충전 과정에서 전극-전해질 경계층 (SEI) 생성 반응 때문에 발생한다 가정되며 물리 모델은 장기간의 수명 열화 현상을 평가하기 적합하게 준2차원 (P2D) 모델의 계산 비용을 감소시킨 단일 입자 모델 (ESPM)을 기반으로 설계되었다. ESPM은 원통형 리튬이온배터리의 화학적-전기적-열적 평가를 2D 전극 모델부터, 3D 셀 모델, 그리고 모듈 모델까지 확장하여 수행한다.
물리 모델은 다량의 파라메터를 필요로 하며 높은 정확성을 유지하기 위해서는 적절한 선정 과정이 필요하다. 본 논문에서는 이를 위해서 3가지 서로 다른 양극재 (Cathode)를 적용한 원통형 리튬이온배터리들의 정전류 (Constant Current) 및 사이클 (Cycle) 수명 열화 실험 데이터를 기반으로 물리 모델의 파라메터를 최적화하는 연구를 제시한다. 최적화 과정은 ESPM과 인공신경망 (Neural Network)을 적용하여 원통형 리튬이온배터리의 물리 모델에 유전 알고리즘으로 파라메터들을 조정하며 물리 반응의 전기적, 열적 특성을 반영하여 수행한다. 본 과정은 리튬이온배터리의 평가에 활용되는 물리 모델의 전기화학 및 온도 결과의 정확성을 향상시킨다.
이 외에도 원통형 리튬이온배터리의 양극 재료의 개방 회로 전위 (OCP) 형상, 탭 형상, 그리고 셀의 용량 및 크기가 내부의 전기화학 및 열적 불균형에 미치는 영향을 3D 셀 모델을 활용하여 평가한다. 셀 영역에서 발생하는 전위 및 온도 불균형은 전극 영역에서 리튬이온의 탈리와 삽입 현상까지 영향을 미치며 3D 셀 모델 해석은 이를 고려하였다. 이를 통해 원통형 셀의 전위장과 온도장의 형성과 내부의 전류 및 리튬 이온 용량의 불균형을 조사한다. 또한 3D 셀 영역에서 생성된 물리적 불균형이 SEI의 생성과 용량 감소에 미치는 영향을 평가한다.
마지막으로 Tesla S에 적용된 18650 셀 모듈을 기반으로 74병렬 6직렬 연결 모듈을 ESPM을 병렬적으로 계산하여 평가한다. 대량의 셀들이 전기적으로 연결된 상황에서 액체 냉매를 적용하여 열교환을 수행한 BTMS를 설계할 때의 모듈 내의 셀들의 열적 거동 및 그에 따른 전기적 반응을 전기적 네트워크 (Electrical Network)와 열적 네트워크(Thermal Network) 모델로 평가하며 ESPM은 모듈 내 셀들을 독립적인 전기화학 반응을 계산한다. BTMS는 냉각 과정에서 적용되는 냉매의 유속을 변수로 정전류, 자동차 주행 시나리오, 그리고 사이클 시뮬레이션을 계산하여 모듈 내의 셀들의 평균 온도, 최대 최소 온도 편차와 같은 열적 영향을 파악하고 모듈 내부에 분배된 전류와 전기화학적 불균형 그리고 사이클 별 용량 감소량을 기준으로 BTMS의 성능적 영향을 평가한다.

목차 (Table of Contents)

• Abstract i
• Contents iii
• List of Tables vi
• List of Figures vii
• Nomenclature xvi
• CHAPTER 1. INTRODUCTION 01
• 1.1 Lithium-ion Batteries 01
• 1.2 Backgrounds and Motivations 04
• 1.3 Thesis Outline 07
• CHAPTER 2. LITHIUM-ION BATTERY MODELS FOR CYLINDRICAL CELLS 10
• 2.1 Background 10
• 2.2 Model Description 13
• 2.2.1 Lumped 2D model 14
• 2.2.1.1 Conservation of lithium-ion within the PDM 15
• 2.2.1.2 Charge transfer kinetics 15
• 2.2.1.3 Conservation of lithium-ion within the EDM 17
• 2.2.1.4 Conservation of charge within the ESPM 17
• 2.2.1.5 Lifespan degradation modeling 19
• 2.2.1.6 Electrochemical heat generations 20
• 2.2.1.7 Validation of ESPM 21
• 2.2.2 3D WPPC model 24
• 2.2.2.1 Structure of ESPM-WPPC 25
• 2.2.2.2 Potential conservation of WPPC 26
• 2.2.2.3 Electrode pair structure of WPPC 26
• 2.2.2.4 Heat transfer of WPPC 27
• 2.2.2.5 Validation of ESPM-WPPC 30
• CHAPTER 3. CALIBRATION AND VERIFICATION FOR THE ENHANCED SINGLE PARTICLE MODEL 33
• 3.1 Introduction 33
• 3.2 Model Based Parameter Calibration Process 36
• 3.2.1 Data acquisition process 36
• 3.2.2 Parameter calibration process 37
• 3.2.2.1 Determine initial stoichiometric values 40
• 3.2.2.2 Estimate model parameters using GA 42
• 3.2.2.3 Evaluation of entropy coefficients with SOC 45
• 3.2.2.4 Re-estimation of model parameters using GA 47
• 3.2.2.5 Validation of parameter calibration 50
• 3.3 Data-Driven Parameter Calibration Process 51
• 3.3.1 Data-driven approach 51
• 3.3.2 Calibration results of data-driven approach 53
• 3.3.2.1 Optimization result 54
• 3.3.2.2 Verification of calibration result 56
• 3.3.3 Degradation calibration 57
• 3.4 Summary 60
• CHAPTER 4. INTERNAL IMBALANCE IN CYLINDRICAL CELL AND IT’S EFFECT ON LIFE 62
• 4.1 Introduction∙ 62
• 4.2 Target Cell Information and Model Verification 65
• 4.2.1 LFP/Graphite cell 65
• 4.2.2 NCM/Graphite cell 67
• 4.3 Model Results and Discussions 71
• 4.3.1 Electrochemical imbalance of LFP/Graphite cell 71
• 4.3.1.1 Effects of constant current size 71
• 4.3.1.2 Effects of tabless configuration 73
• 4.3.1.3 Effects of cathode OCP shape78
• 4.3.2 Electrochemical imbalance of NCM/Graphite cell 80
• 4.3.2.1 Effects of discrete tab configuration 81
• 4.3.2.2 Effects of thermal imbalance 87
• 4.4 Summary 93
• CHAPTER 5. ANALYSIS OF EV MODULE WITH CYLINDRICAL LITHIUM-ION CELLS 95
• 5.1 Introduction 95
• 5.2 Model Description 98
• 5.2.1 Cylindrical LIB module model 98
• 5.2.2 Electrical network model 100
• 5.2.3 Thermal network model 102
• 5.3 Model Results and Discussions 105
• 5.3.1 Constant current density simulation 105
• 5.3.1.1 Effect of coolant inlet velocity on temperature distribution 105
• 5.3.1.2 Effect of temperature distribution on module performance 109
• 5.3.2 Drive test simulation 113
• 5.3.2.1 Power output of the drive test 114
• 5.3.2.2 Temperature results during the HWFET drive test 116
• 5.3.2.3 Performance results during the HWFET drive test 117
• 5.3.3 Cycle simulation 120
• 5.3.3.1 Effect of BTMS on cycle simulation 121
• 5.3.3.2 Effect of BTMS on degradation 123
• 5.4 Summary 130
• CHAPTER 6. CONCLUSION 132
• 6.1 Conclusion 132
• 6.2 Contributions 134
• References 137
• Korean Abstract 152