Application of Machine Learning Interatomic Potentials to Thermo-Mechanical Characterization in Microelectronics = 미세전자공학에서의 열-기계적 특성 분석을 위한 기계학습 원자간 퍼텐셜의 응용

국문 초록 (Abstract)

미세전자공학 기술의 지속적인 발전은 원자 규모에서의 재료 열-기계적 특성에 대한 정밀한 제어와 근본적 이해에 크게 의존하고 있다. 반도체 소자의 크기가 원자 단위에 가까워짐에 따라 효과적인 열 관리와 재료 내부 및 계면에서의 강력한 기계적 상호작용이 소자의 신뢰성, 성능 및 수명을 유지하기 위해 필수적이다. 이러한 특성의 정확한 전산 예측은 매우 중요하나, 기존의 제일원리 계산 방법인 밀도범함수이론(DFT)은 계산적 제약이 커서 상대적으로 작고 단순화된 모델 시스템에만 국한된다.

최근 기계학습 원자간 퍼텐셜(MLIP)은 제일원리 방법의 정확성과 고전 분자동역학의 효율성을 결합한 유망한 계산 방법으로 등장하였다. MLIP는 DFT 계산으로부터 도출된 방대한 데이터 세트를 활용하여 DFT에 근접한 정확도로 원자 규모 현상을 시뮬레이션하면서도 계산 비용을 크게 절감한다. 그러나 MLIP를 미세전자 분야의 복잡한 문제들에 체계적으로 적용하는 데에는 여전히 중요한 과제들이 존재하며, 다양한 재료의 격자 열전도도를 정확히 예측하거나 금속 계면에서 원자 규모의 접착 메커니즘을 이해하는 것과 같은 문제들이 이에 해당한다.

본 논문에서는 이러한 중요한 과제들을 해결하기 위해 두 가지 응용에 맞춰 MLIP 기반 계산 프로토콜을 개발 및 최적화하였다. 첫 번째로, 다양한 결정성 재료의 격자 열전도도를 효율적으로 예측하기 위한 계산 프로토콜을 수립하고, 제일원리 분자동역학 기반 데이터 세트가 가장 적합함을 확인하였다. 25가지 다양한 재료에 대한 광범위한 검증 결과, MLIP는 높은 예측 정확도와 계산 비용의 현저한 감소를 동시에 달성하여 열 관리 응용에 실용적임을 입증하였다.

이어서, MLIP를 활용한 강제 분자동역학 시뮬레이션을 통해 구리/비정질 탄탈륨 질화물(Cu/a-Ta$_x$N) 계면의 원자 규모 접착 특성을 조사하였다. 분석 결과, 계면 제조 방법의 효과가 Ta의 함량에 따라 크게 변화하는 복합적 상호작용이 있음을 밝혀냈다. 특히 증착 방식으로 제조된 계면은 일반적으로 두꺼운 혼합층과 더 강력한 접착력을 나타냈으며, 이는 Ta 함량이 높을수록 더욱 두드러졌다. 특히, Ta 원자의 수직적 침투가 계면 Cu 층의 응집 결합을 강화하여 조기 계면 파괴를 방지하는 주요 요인임을 확인하였다.

종합적으로, 본 논문은 MLIP가 전통적 계산의 한계를 극복하고 열 및 기계적 현상에 대한 원자 규모의 필수적 통찰을 제공하는 데 효과적임을 입증하였다. 이러한 결과들은 최적의 계면 설계와 향상된 열 관리 전략에 크게 기여하여 차세대 미세전자공학 기술 발전에 이바지할 것이다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

The continual advancement of microelectronics technology critically depends on precise control and fundamental understanding of materials' thermo-mechanical properties at the atomic scale. As semiconductor devices scale down toward atomic dimensions, effective thermal management and robust mechanical interactions of material itself or at interfaces become increasingly essential to maintain device reliability, performance, and longevity. Accurate computational prediction of these properties is crucial; however, traditional first-principles methods, such as Density Functional Theory (DFT), face significant computational limitations, restricting their use to relatively small and simplified model systems.

Machine Learning Interatomic Potentials (MLIPs) have recently emerged as a promisive computational methodology, bridging the accuracy of first-principles methods and the efficiency of classical molecular dynamics. MLIPs utilize extensive datasets derived from DFT calculations, enabling simulations of atomic-scale phenomena with near-DFT accuracy at substantially reduced computational costs. Despite their potential, significant challenges remain in systematically applying MLIPs to complex problems in microelectronics, such as accurately predicting lattice thermal conductivity across diverse materials and understanding atomic-scale adhesion mechanisms at metal interfaces.


This dissertation addresses these critical gaps by developing and optimizing MLIP-based computational protocols tailored for two applications.First, a robust computational protocol for efficiently predicting lattice thermal conductivity across diverse crystalline materials is established, identifying ab initio molecular dynamics-based datasets as optimal. Extensive validation across 25 varied materials demonstrates MLIPs' high predictive accuracy and substantially reduced computational costs, highlighting their practicality for thermal management applications.

Subsequently, the research investigates atomic-scale adhesion properties at copper/amorphous tantalum nitride (Cu/a-Ta$_x$N) interfaces, employing steered molecular dynamics simulations enabled by MLIPs. Systematic analyses reveal that the effects of interface preparation methods vary significantly with Ta stoichiometry, highlighting a complex interplay between the two factors. Interfaces prepared by deposition generally exhibit enhanced intermixing and stronger adhesion, particularly pronounced at higher Ta contents. Crucially, the vertical infiltration of Ta atoms into interfacial Cu layers emerges as a key factor strengthening cohesive bonding and preventing premature interface failure.

Overall, this dissertation demonstrates MLIPs' effectiveness in overcoming traditional computational limitations, providing essential atomic-scale insights into thermal and mechanical phenomena. These findings substantially contribute to optimized interface design and improved thermal management strategies, advancing next-generation microelectronics technology.

목차 (Table of Contents)

• 1 Introduction 1
• 1.1 Overview 1
• 1.2 Goal of the dissertation 8
• 1.3 Organization of the Dissertation 9
• 2 Theoretical background 10
• 2.1 Density-functional theory 10
• 2.1.1 Born–Oppenheimer approximation 10
• 2.1.2 Hohenberg–Kohn theorems 11
• 2.1.3 Kohn–Sham equations 11
• 2.2 Molecular dynamics 13
• 2.3 Machine learning interatomic potential 15
• 2.3.1 Descriptor-based MLP 15
• 2.3.2 Graph neural network-based MLP 16
• 2.4 Thermal transport in solids 19
• 2.4.1 Kinetic theory-based thermal conductivity calculations 19
• 2.4.2 Molecular dynamics-based thermal conductivity calculations 26
• 2.5 Steered molecular dynamics 30
• 3 Thermal property characterization of crystal structures 35
• 3.1 Introduction 35
• 3.2 Computational details 37
• 3.2.1 DFT calculations 37
• 3.2.2 Computation of lattice thermal conductivity 37
• 3.2.3 High-dimensional neural network potential 39
• 3.3 Construction of training sets 43
• 3.4 Computation of lattice thermal conductivity for diverse materials 49
• 3.5 Conclusion 55
• 3.5.1 Summary 55
• 3.5.2 Perspectives 55
• 4 Mechanical property characterization of metal/barrier interface 57
• 4.1 Introduction 57
• 4.2 Computational details 61
• 4.2.1 Construction of training sets 61
• 4.2.2 Training and validation 64
• 4.2.3 Interface modeling 71
• 4.2.4 Steered molecular dynamics 73
• 4.3 Results 75
• 4.3.1 Deposition process 75
• 4.3.2 Interface structures 77
• 4.3.3 Results from SMD simulations 83
• 4.4 Conclusion 111
• 4.4.1 Summary 111
• 4.4.2 Perspectives 111