Toward High Efficiency Solution-Processed Organic Light Emitting Diodes: Insights from Impedance Spectroscopy and Machine Learning = 고효율 용액 공정 유기 발광 다이오드를 위한 접근:임피던스 분광법 및 머신러닝을 통한 통찰

국문 초록 (Abstract)

용액공정 기반 유기발광다이오드(s-OLED)는 저비용 제작 및 대면적 공정에서의 이점으로 주목받고 있으나, 소재와 공정 간의 복잡한 상호작용으로 인해 성능 최적화가 여전히 어려운 과제로 남아 있다. 특히, (1) 계면 형태가 전하 이동 동역학 및 전체 소자 성능에 어떠한 영향을 미치는지에 대한 명확한 이해의 부족과 (2) 잉크 농도와 같은 공정 변수의 최적화가 어렵다는 두 가지 주요 문제가 존재한다. 이는 잉크 농도가 박막의 두께, 형태, 전기적 특성에 동시에 비선형적인 영향을 미치기 때문이다.
첫 번째 문제를 해결하기 위해, 임피던스 분광법을 활용하여 열처리에 의해 유도되는 계면 혼합 현상이 s-OLED 내 전하 이동 동역학에 미치는 영향을 조사하였다. 이전 연구에서는 중성자 반사율 등 깊이 프로파일링 기법을 통해 유리전이온도(Tg)를 초과하는 열처리 시 계면 혼합이 발생한다는 것이 보고되었으나, 이에 따른 전기적 영향은 명확히 규명되지 않았다. 다양한 온도에서 열처리된 소자의 커패시턴스-주파수 스펙트럼 분석을 통해 전하 수송층의 전도도와 계면 전하 축적 현상에 대한 영향을 구분하여 분석하였다. 그 결과, 적절한 열처리는 전하 수송을 향상시켜 효율을 높이는 반면, Tg를 초과한 열처리에 따른 계면 혼합은 트랩에 의한 비방사성 재결합을 유도하여 소자 성능을 저하시킴을 확인하였다.
두 번째 문제에 대해서는, 물리적 모델 없이도 소수의 실험만으로 고효율 조건을 예측할 수 있는 확률 기반 기계학습 기법인 가우시안 프로세스 회귀(GPR)를 도입하여 전하 수송층의 최적 잉크 농도를 탐색하였다. GPR을 통해 효율이 높은 농도 조합을 빠르게 식별할 수 있었으며, 추가적인 스펙트럼 분석을 통해 잉크 농도가 재결합 영역의 위치를 변화시킨다는 사실을 밝혀냄으로써 공정 조건과 소자 동작 간의 연관성을 설명할 수 있었다. 본 연구는 이러한 두 접근법을 통해 s-OLED의 물리적 이해와 성능 최적화 모두에 기여할 수 있음을 제시한다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

While solution-processed organic light emitting diodes (s-OLEDs) offer significant advantages in low-cost fabrication and large-area scalability, their performance optimization remains difficult due to complex material and process interactions. In particular, two challenges stand out: (1) the lack of clear understanding of how interfacial morphology affects charge carrier dynamics and overall device performance, and (2) the difficulty of optimizing process parameters such as ink concentration, which simultaneously influence film thickness, morphology, and electrical behavior in nontrivial ways.
To address the first issue, impedance spectroscopy (IS) was employed to investigate thermally induced interfacial intermixing in s-OLEDs. Although prior studies using depth profiling techniques have shown that intermixing becomes significant above the glass transition temperature (Tg), its electrical consequences remained unclear. Analysis of capacitance-frequency spectra from devices annealed at various temperatures was performed to examine the effect of intermixing on charge transport layer conductance and interfacial charge carrier accumulation. The results reveal that moderate annealing enhances charge transport and efficiency, whereas excessive intermixing caused by annealing above Tg introduces trap-assisted non-radiative recombination that degrades device performance.
To address the second issue, Gaussian Process Regression (GPR), a probabilistic machine learning technique, is applied to efficiently search for optimal ink concentrations for the charge transport layers. Without requiring detailed physical models, the GPR approach identifies multiple high-efficiency conditions within a few experimental iterations. Additional spectral analysis uncovers how ink concentration shifts the recombination zone, offering insight into the link between processing and device behavior. These two approaches are expected to advance both the understanding and optimization of s-OLED performance.

목차 (Table of Contents)

• Abstract i
• List of tables and figures v
• Chapter 1. Introduction 1
• 1.1 Evolution of OLED structure for high efficiency 1
• 1.2 Challenges in solution-processed OLEDs and thesis objectives 5
• 1.3 Impedance spectroscopy for OLEDs 9
• 1.3.1 Impedance and its components 9
• 1.3.2 Modeling organic layers in OLEDs for impedance analysis 13
• 1.4 Gaussian process regression for device fabrication process optimization 16
• 1.5 References 19
• Chapter 2. Impact of interface mixing on charge carrier dynamics of a solution-processed OLEDs 23
• 2.1 Introduction 23
• 2.2 Results and discussion 25
• 2.3 Conclusions 39
• 2.4 Experimental 40
• 2.4.1 Materials 40
• 2.4.2 OLED fabrication 40
• 2.4.3 Measurements 41
• 2.5 References 41
• Chapter 3. Machine learning driven ink concentration optimization in solution-processed OLEDs 45
• 3.1 Introduction 45
• 3.2 Results and discussion 49
• 3.2.1 Assessment of recombination zone in the phosphorescent s-OLED 49
• 3.2.2 Optimization of HTL and ETL ink concentrations using GPR 54
• 3.2.3 Discussion: Why does high current efficiency at different luminance levels require distinct pairs of HTL and ETL ink concentrations? 59
• 3.3 Conclusion 71
• 3.4 Experimental 72
• 3.4.1 Materials 72
• 3.4.2 OLED fabrication 72
• 3.4.3 Measurements 73
• 3.4.4 Machine learning modeling 73
• 3.5 References 77
• Chapter 4. Conclusions and outlook 80
• Abstract in Korean 82