Optimizing silicon/graphite blended anode to enable high-power and cycle stability for lithium-ion batteries

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Lithium-ion batteries (LIBs), widely recognized for their high energy density, excellent capacity, and long cycle life, are increasingly considered for next-generation applications such as urban air mobility (UAM), where both high-power output and lightweight characteristics are critical. Among potential anode materials, silicon-based composites are attractive due to their exceptionally high theoretical capacity, which enables the design of high-energy-density LIBs. However, practical application is hindered by substantial volume expansion (~300%) during cycling, leading to particle pulverization, electrical disconnection, and electrode degradation, ultimately resulting in rapid capacity fading. In this study, we systematically investigated the electrochemical performance of graphite/silicon-carbon (Gr/SiC) blended anodes with varying SiC content (0, 5, 15, and 25 wt%), focusing on high-rate discharge capability, cycling stability, and lithium-ion transport behavior. As the Si content increased, the electrode thickness decreased, which enhanced lithium-ion transport under high current conditions and contributed to improved gravimetric energy density, particularly beneficial for UAM applications where weight is a key constraint. Nevertheless, the intrinsically low lithium diffusivity in Si imposed kinetic limitations, necessitating careful optimization of the Si content. Furthermore, excessive Si incorporation intensified mechanical degradation, including particle fracture and structural disintegration, which impaired long-term cycling performance. Through comprehensive analysis, we identified a trade-off between rate performance and cycling stability and proposed an optimal SiC ratio (15 wt%) that satisfies the dual requirements of high-power output and structural durability. These findings provide a practical compositional design guideline for developing high-performance LIB anodes tailored to the demanding specifications of emerging UAM and other weight-sensitive applications.

국문 초록 (Abstract)

높은 에너지 밀도, 우수한 용량, 그리고 긴 사이클 수명으로 잘 알려진 리튬 이온 배터리는 기존 전기차(BEV) 분야를 넘어, 고출력(high-power) 및 경량(weight-sensitive)이 중요한 도시 항공 모빌리티(Urban Air Mobility, UAM)와 같은 차세대 응용 분야에서도 매우 유망한 에너지 저장 시스템으로 주목받고 있습니다. 이러한 차세대 응용에 적합한 음극 소재로는 이론 용량이 매우 높은 실리콘 기반 소재가 유력하게 여겨지고 있습니다. 그러나 실리콘은 충방전 사이클 중 약 300%에 달하는 부피 팽창으로 인해 입자 파쇄, 전기적 단선, 전극 열화 등이 발생하여 실질적인 용량 감소 및 사이클 수명 저하를 초래하며, 이에 따라 실용화에 어려움을 겪고 있습니다.
본 연구에서는 실리콘-탄소 복합소재(SiC)의 함량을 0, 5, 15, 25 wt%로 달리한 흑연/실리콘 (Gr/SiC) 혼합 전극을 제작하고, 이들의 고속 방전 성능, 사이클 안정성, 및 리튬 이온 수송 거동을 중심으로 전기화학적 특성을 체계적으로 평가하였습니다. 분석 결과, SiC 함량 증가에 따라 전극 두께가 감소하면서 리튬 확산 경로가 짧아져 고속 방전 시 이온 수송이 촉진되고, 경량화 측면에서도 UAM 적용에 유리한 무게 기반 에너지 밀도 향상이 가능함을 확인하였습니다. 그러나 실리콘의 본질적으로 낮은 리튬 확산 계수는 동역학적 제약을 유발하여 과도한 Si 첨가는 오히려 속도 특성을 저해하였으며, 동시에 심각한 기계적 손상으로 인한 사이클 성능 저하도 동반되었습니다. 따라서 본 연구는 SiC 함량에 따른 전극 성능 간 상충 관계를 정량적으로 분석하고, 고출력 및 장수명 성능을 동시에 만족시킬 수 있는 최적 조성(15 wt% SiC)을 제시합니다. 이러한 결과는 UAM과 같은 고출력 및 경량화가 요구되는 차세대 응용 분야에 적합한 리튬 이온 전지 설계를 위한 유효한 전략적 방향성을 제공합니다.

목차 (Table of Contents)

• Chapter 1. Introduction １
• 1.1 Urban air mobility and requirements for next-generation batteries １
• 1.2 Necessity of lithium-ion batteries for UAM applications ６
• 1.3 Advantages and challenges of silicon-based anodes １３
• 1.4 Silicon/Graphite blending strategy for high-performance lithium-ion batteries １５
• 1.5 Aim of this research １８
• Chapter 2. Experimental １９
• 2.1 Electrode fabrication and cell assembly １９
• 2.1.1 preparation of Gr/Si blended anodes １９
• 2.1.2 preparation of cathodes ２０
• 2.2 Characterization ２１
• 2.3 Electrochemical evaluation ２２
• 2.4 Characteristics ２３
• Chapter 3. Result and discussion ２４
• 3.1 Electrode design and compositional strategy ２４
• 3.2 Impacts of increasing SiC content into Gr/SiC anodes ２７
• 3.3 Influence of SiC ccontent on electrode porosity and tortuosity ３２
• 3.4 Cyclic voltammetry ３７
• 3.5 Rate capability of Gr/SiC blended electrodes with varying SiC content ３９
• 3.6 Evaluation of remaining lithium post discharge ４２
• 3.7 Quantitative assessment of residual lithium distribution in Gr/SiC anodes ４６
• 3.8 Cycle stability and swelling behavior of Gr/SiC anodes ４９
• 3.9 Structural stability of SiC and electrode morphology after cycling ５４
• 3.10 Pouch-type full cell: performance and applicability at the practical cell level ５７
• Chapter 4. Conclusion ６０
• References ６２
• 논문요약 (국문) ６５