Multifunctional polyimide binder for Si anode in lithium-ion batteries = 리튬 이온 배터리 실리콘 음극을 위한 기능성 폴리이미드 바인더

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

This study explores the optimization of polyimide (PI) binders for silicon anodes by systematically analyzing the effects of thermal treatment temperature, dianhydride structure, and bismaleimide (BMI)-induced crosslinking. Thermal treatment at moderate temperatures promoted sufficient imidization and molecular organization, with 200 °C curing exhibiting the most balanced thermal, mechanical, and electrochemical properties. The chemical structure of the dianhydride was found to be a major determinant of PI performance, as binders synthesized with rigid and symmetric backbones such as BPDA showed superior mechanical strength and interfacial adhesion. Furthermore, BMI crosslinking was introduced to enhance structural integrity. A moderate amount of BMI improved electrode durability and cycle retention, while excessive crosslinking hindered lithium-ion diffusion and reduced electrochemical efficiency. These findings highlight the importance of simultaneously optimizing binder chemistry and processing conditions to ensure reliable electrode performance in next-generation lithium-ion batteries.

국문 초록 (Abstract)

이 연구는 실리콘 음극용 폴리이미드(PI) 바인더의 최적화를 위해 열처리 온도, 다이안하이드라이드의 화학 구조, 그리고 비스말레이미드(BMI)에 의한 가교 효과를 체계적으로 분석하였다. 중간 수준의 열처리는 충분한 이미드화와 분자 배열을 유도하였으며, 특히 200 °C 에서의 경화는 열적, 기계적, 전기화학적 특성 간의 균형이 가장 우수하였다. 다이안하이드라이드의 화학 구조는 PI 의 성능을 결정짓는 주요 인자로 작용하였으며, BPDA 와 같은 강성이고 대칭적인 골격을 가진 모노머로 합성된 바인더는 기계적 강도와 전극 계면 접착력에서 뛰어난 성능을 보였다. 또한, BMI 가교 구조를 도입하여 구조적 안정성을 강화하였고, 적절한 양의 BMI 는 전극 내구성과 사이클 유지력을 향상시켰다. 그러나 BMI 가 과도하게 도입될 경우, 리튬 이온의 확산을 방해하고 전기화학적 효율을 저하시켰다. 본 연구 결과는 차세대 리튬이온전지의 안정적인 전극 성능을 위해 바인더의 화학적 설계와 가공 조건을 동시에 최적화하는 것이 중요함을 보여준다.

목차 (Table of Contents)

• 1. Introduction 1
• 2. Experimental 6
• 2.1 Materials 6
• 2.2 Synthesis of Polyamic Acid (PAmA) and Lithium-Substituted Polyamic Acid (Li- PAmA) 6
• 2.3 BMI Crosslinking of Polyamic Acid 7
• 2.4 Preparation of the Electrode Using PI binder 8
• 2.5 Thermal Imidization of PAmA to Polyimide (PI) 8
• 2.6 Fabrication of the Lithium Half Coin Cell 9
• 2.7 Electrochemical measurements 9
• 3. Results and discussion 10
• 3.1 Effect of Thermal Treatment Temperature on Polyimide and Electrode Performance 10
• 3.2 Effect of Dianhydride Structure on Polyimide Properties 22
• 3.3 Effect of BMI Crosslinking on Polyimide Network and Electrode Integrity 29
• 4. Conclusion 36
• 5. References 38
• 국문초록 44