이산화탄소 지중저장에 따른 덮개암 안정성 평가를 위한 단층비지의 광물학적 변질 연구

국문 초록 (Abstract)

이산화탄소 지중저장을 위해 주입된 CO2는 저장층 내의 공극압을 증가시켜 덮개암에 존재하는 단층을 따라 발생하는 누출을 야기한다. 이는 단층면의 마찰계수를 변화시켜 단층 미끌림 특성을 좌우한다. 단층의 마찰거동을 결정하는 요소 중 하나인 단층비지는 저장층에서 누출된 CO2와의 반응에 의해 변질될 수 있다. 따라서 덮개암 내 단층 미끌림 거동을 평가하기 위해서는 누출된 CO2와 단층비지 반응에 따른 광물학적 변화를 이해하는 것이 중요하다. 이산화탄소 지중저장의 장기적인 지질학적 안정성을 평가하기 위해서는 다양한 결정도와 입도, 광물조성을 고려한 단층비지와 CO2 반응에 대한 체계적인 실험이 필수적이다. 본 연구에서는 단층비지의 특성을 모사한 다양한 인공단층비지를 제작한 후, CO2와의 반응을 통해 발생한 광물학적 변질이 단층 안정성에 미치는 영향을 알아보고자 하였다.
인공단층비지는 구성광물을 달리하여 석영과 장석, 일라이트, 몬모릴로나이트를 배합하여 제작하였으며, 고에너지 볼밀을 이용한 분쇄를 통해 결정도 및 입도에 따라 분쇄한 단층비지와 미분쇄한 단층비지를 제작하였다. CO2 반응실험은 다상유체유동장치를 이용하여 초임계 CO2와 최대 6주 동안 수행하였다.
CO2 반응기간이 증가함에 따라 광물의 용해 및 재침전, 표면 변질이 발생하였다. 구성광물에 따라 각 광물의 광물학적 변질이 다르게 나타났는데, 석영에 비해 상대적으로 조장석에서 뚜렷한 변화가 관찰되었다. 또한, 점토광물의 유무와 종류에 따라 반응속도와 반응 메커니즘이 다르게 나타났다. 단층비지 내 몬모릴로나이트는 장석의 용해를 촉진시키는 반면, 일라이트는 장석의 재침전을 촉진시킨다. 또한, 몬모릴로나이트가 있는 단층비지에서 반응 속도가 더 크게 나타났으며 이는 몬모릴로나이트가 반응환경의 pH를 변화시켜 구성광물의 용해·침전 반응을 촉진시키는 것을 의미한다. 결정도 및 입도에 따라서는 분쇄 후 낮은 결정도와 넓은 비표면적을 갖는 인공단층비지에서 더 뚜렷한 변질이 관찰되었으며, 불분명한 입자 가장자리와 다량의 초미세입자가 관찰되었다. 이는 낮은 입도로 인한 넓은 표면적이 CO2와의 반응성을 높여 발생한 결과로 생각된다.
단층비지의 구성광물과 결정도 및 입도는 CO2 반응에 따른 광물학적 변질 및 반응 속도를 변화시키고, 이러한 특성은 단층 미끌림에 따라 변화하므로 저장부지 덮개암 내 단층운동에 따라 CO2의 주입이 단층면에 미치는 영향에 대한 차이가 발생할 수 있음을 지시한다. 본 연구의 결과는 다양한 이산화탄소 지중저장 부지에서 CO2 주입에 따른 단층의 안정성 평가에 활용될 수 있을 것으로 기대된다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

The injected CO2 for Carbon capture and storage (CCS) increases the pore pressure within the storage formation, inducing potential leakage along faults in the cap rock. Leakage alters the frictional properties and change the fault behavior. The fault gouge, one of crucial factors determining the frictional behavior of fault, altered by the chemical reaction with CO2 leaked from carbon sequestration formation. Therefore, understanding the interaction between fault gouge mineral and leaked CO2 is crucial for assessing the fault slip behavior at the cap rock. A systematic lab-scale investigation on fault gouge and CO2 interaction, considering varying particle size, crystallinity, and mineral composition is necessary to evaluate the long-term geological stability of CCS. In this study, various synthetic fault gouges ware produced to simulate the characteristics of natural fault gouge and investigate the effect of mineralogical alteration resulting from CO2 reaction on the fault stability.
The series of fault gouge are synthesized with varying composite minerals ;quartz, feldspar, illite, and montmorillonite. Additionally, the crystallinity and particle size were controlled using high energy ball mill: non-pulverized and pulverized. The fault gouge reacted with scCO2 for six weeks using a multiphase fluid flow test apparatus under 75 bar and 40℃.
As the reaction progresses, the dissolution (and reprecipitation) of composite minerals and alteration of surface morphology are observed. In terms of the fault gouge composition, the degree of mineralogical alteration varies depending on the composite minerals. It is relatively insignificant for quartz but becomes more pronounced for albite. Additionally, the presence and type of clay minerals contribute to the extent of the changes as well as the reaction mechanism. The montmorillonite in fault gouge promotes the dissolution of albite, whereas the illite results in the reprecipitation of feldspar. Also, the fault gouge including montmorillonite shows an elevated degree of alteration indicating the catalytic role of montmorillonite by changing the pH of the reaction environment. For the crystallinity and particle size, the pulverized fault gouge having low crystalline and high surface area show more significant alteration. Additionally, indistinct particle edges and numerous ultra-fine particles were observed. Reduction of particle size is attributed to the increased reactivity with CO2 due to the larger specific surface area.
The mineral composition, crystallinity, and particle size of synthetic fault gouge contribute mineralogical alteration and reaction rates during CO2 reactions. These characteristics vary with the slip behavior of the fault, indicating that the impact of CO2 injection on slip surfaces differ depending on the fault behavior within the cap rock. This study utilize the evaluation of fault stability in CCS sites with diverse geological characteristics.

목차 (Table of Contents)

• I. 서론 1
• II. 분석방법 16
• 1. X-선 회절분석(XRD) 16
• 2. 주사전자현미경 분석(SEM) 16
• 3. 레이저 회절 입도 분석(PSA) 17
• 4. BET 비표면적 분석 17
• III. 인공단층비지 제작 18
• 1. 시료 준비 18
• 1) 시료 18
• 2) 인공단층비지 모사 18
• 3) 분쇄 방법 19
• 2. 실험 결과 21
• 1) ‘분쇄 후 배합(GM type)’ 방식으로 제작한 인공단층비지 21
• 2) ‘배합 후 분쇄(MG type)’ 방식으로 제작한 인공단층비지 33
• 3) 제작 방법에 따른 인공단층비지 특성 차이 34
• 3. 토의 39
• IV. 인공단층비지-scCO2-H2O 반응실험 42
• 1. 시료 준비 및 실험 방법 42
• 1) 시료 준비 42
• 2) 실험 방법 44
• 2. 실험 결과 47
• 1) 구성광물에 따른 반응성 변화 비교 47
• 2) 입도 및 결정도에 따른 반응성 변화 비교 55
• 3. 토의 61
• 1) 구성광물이 CO2 반응에 미치는 영향 61
• 2) 단층 미끌림에 따른 CO2 반응성 변화 64
• 3) 단층비지 특성에 따른 CO2 반응성 차이 비교 67
• V. 인공단층비지의 광물학적 변질이 미끌림 거동에 미치는 영향 68
• 1. 단층의 미끌림 거동에 영향을 주는 요소들 68
• 2. 인공단층비지와 CO2 반응이 미끌림 거동에 미치는 영향 68
• 1) 점토광물이 인공단층비지에 미치는 영향 42
• 2) 수백 나노 스케일 크기의 낮은 결정도를 가진 인공단층비지에 미치는 영향 44
• Ⅵ. 결론 70
• Ⅶ. 참고문헌 71
• ABSTRACT 85